Thermodynamic Date for Predicting Concentrations of Th(IV), U(IV), Np(IV), and Pu(IV) in Geologic Environments

地質環境下におけるTh(IV), U(IV), Np(IV)およびPu(IV)の濃度予測に関する熱力学データの整備

Rai, D.*; Rao, L.*; Weger, H. T.*; Felmy, A. R.*; Choppin, G. R.*; 油井 三和

Rai, D.*; Rao, L.*; Weger, H. T.*; Felmy, A. R.*; Choppin, G. R.*; Yui, Mikazu

本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環で、IV価のアクチニドTh(IV), U(IV), Np(IV)およびPu(IV)に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸およびリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。また、個別の元素に対して信頼できるデータがない場合、アクチニドIII価間での化学的類似性を考慮したデータ選定を行っている。本研究ではPitzerイオン相互作用モデルを用いて、25C、イオン強度0におけるこれらの錯体および化合物の熱力学定数を整備した。

This report provides thermodynamic data for predicting concentrations of Th(IV), U(IV), Np(IV), and Pu(IV) in geologic environments, and contributes to an integration of the JNC chemical thermodynamic database, JNC-TDB (previously PNC-TDB), for the performance analysis of geological isolation system for high-level radioactive wastes. Thermodynamic data for the formation of complexes or compounds with hydroxide, chloride, fluoride, carbonate, nitrate, sulfate and phosphate are discussed in this report. Where data for specific actinide(IV) species was lacking, the data were selected based on chemical analogy to other tetravalent actinides. ln this study, the Pitzer ion-interaction model is used to extrapolate thermodynamic constants to zero ionic strength at 25C.