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人工バリア中の核種移行挙動に関する研究(II)

Study on migration behavior of radionuclides in engineered clay barrier (II)

大橋 弘士*; 佐藤 正知*; 小崎 完*

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地層処分の安全評価のための基礎的研究として、粘土緩衝材中の核種の拡散挙動およびオーバーパックの腐食に関連した研究を行った。緩衝材中の核種の移行挙動に関する研究では、ベントナイトの主たる構成鉱物であるモンモリロナイトに対して、水で飽和した状態の圧密試料の底面間隔ならびに含水率を求めた。また、Na+、Sr2+、Cs+、Cl-イオンの見かけの拡散係数およびそれらの活性化エネルギーを異なった乾燥密度において決定した。得られた活性化エネルギーは乾燥密度の増加とともに増加する傾向を示した。これは、圧密モンモリロナイト試料中のイオンの拡散機構が乾燥密度の増加にともなって変化していることを示唆している。ここでは、これらの活性化エネルギーの変化を合理的に説明するために、支配的な拡散プロセスが乾燥密度の増加によって細孔拡散から表面拡散へ、さらに表面拡散から層間拡散へと移り変わるとした複合的な拡散モデルを提案した。Na型モンモリロナイトは、粘土緩衝材に地下水やセメント構造材などからもたらされたCa2+イオンとイオン交換することによって変質することが考えられる。この変質がイオンの拡散挙動に及ぼす影響を評価することによって変質することが考えられる。この変質がイオンの拡散挙動に及ぼす影響を評価するため、Na/Ca混在型モンモリロナイト中でのNa+およびCs+イオンの見かけの拡散係数とそれらの活性化エネルギーを調べた。その結果、Ca型化によるベントナイトの変質は、Na+およびCs+イオンの見かけの拡散係数ならびに拡散の活性化エネルギーに影響を及ぼすことが明らかとなった。こうした影響は、細孔拡散のみでは説明できず、複合拡散モデルによってもっとも合理的に説明されることが示唆された。ベントナイト中でのオーバーパックの腐食挙動を理解するため、ベントナイト中に存在する黄鉄鉱の乾燥中の酸化挙動を調べた。ベントナイトの乾燥に伴って、ベントナイト中の黄鉄鉱量の減少、ベントナイト懸濁液のpHの低下ならびに硫酸イオン濃度の増加が認められた。これは、乾燥中において黄鉄鉱の酸化が徐々に進行することを示している。一方、ベントナイトの乾燥時間の増加に伴い、ベントナイト中の鉄の平均腐食速度ならびに腐食生成物の見かけの拡散係数が増加することが明らかになった。これらは、黄鉄鉱の酸化に伴うpHの低下に起因していると考えられる。

As a basic research for geological disposal of high-level radioactive wastes, diffusion behavior of radionuclides and corrosion behavior of overpack materials in clay buffer materials (bentonite) were studied. In the study on the diffusion behavior of radionuclides, basal spacing and water content were determined for water saturated, compacted Na-montmorillonite that is major clay mineral of bentonite. The apparent diffusion coefficients of Na$$^{+}$$, Sr$$^{2+}$$, Cs$$^{+}$$ and Cl$$^{-}$$ ions and their activation energies were also determined at different dry densities of montmorillonite. For all kinds of ions, the activation energies were found to increase as the dry density increased. These findings suggest that the diffusion mechanism of ions in compacted montmorillonite changed with increasing dry density. As a reasonable explanation for the changes in the activation energy, we proposed a multiprocess diffusion model, in which predominant diffusion process is considered to change from pore water diffusion to interlayer diffusion via surface diffusion when the dry density increases. The Na-montmorillonite is expected to alter by the ion exchange with Ca$$^{2+}$$ ions, which could be introduced from groundwater and/or cementitious materials in a repository. The apparent diffusion coefficients of Na$$^{+}$$ and Cs$$^{+}$$ ions and their activation energies were studied for Na/Ca montmorillonite mixtures in order to know the effect of this kind of alteration on the diffusion behavior of ions. It was found that the alteration of montmorillonite affected diffusion coefficients and the activation energies for both kinds of cations. These effects cannot be explained only by the pore water diffusion. The multiprocess diffusion model proposed in this study is suggested as the most reasonable explanation for the effects. The oxidation behavior of pyrite in bentonite during drying process was studied for understanding corrosion behavior of overpack materials in bentonite. There ...

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