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高レベル廃棄物処分環境下における黄鉄鋼の還元能力に関する研究

Experimental study of pyrite oxidation in compacted sodium bentonite

間中 光雄

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処分場周辺の酸化還元状態は人工バリアシステムの性能に影響をあたえると考えられる。とりわけ、圧縮ベントナイトの空隙に存在する酸素は処分場周辺の酸化還元状態に強く作用するだろう。酸素の影響を評価するために、圧縮ベントナイト中の酸素の輸送パラメータおよび酸素の消費プロセスを知らなければならない。そこで、つぎの研究が実施された。圧縮ベントナイト中の溶存酸素(DO)の拡散を理解し、かつ、溶存酸素の影響を見積もるために、電気化学的手法を用いて圧縮Na型ベントナイト中を拡散する溶存酸素の実効酸素の実効拡散係数(De)を求めた。その結果、ベントナイトの乾燥密度と溶存酸素の実効拡散係数はつぎのような関係にあることが分かった。De=1.53+-0.13$$times$$10-9exp(-2.15+-0.24$$times$$10-3p)Deは溶存酸素の実効拡散係数(m2s-1)、pはベントナイトの乾燥密度(kgm-3)である。ベントナイトの空隙に存在する酸素は、ベントナイトに含まれる不純物の黄鉄鉱の酸化反応によって消費されると期待されている。この考えを確かめるために、圧縮Na型ベントナイト中の黄鉄鉱の酸化速度が本研究で得た溶存酸素の実効拡散係数を用いて黄鉄鉱-ベントナイト系の実験データから見積もられた。乾燥密度0.8および0.9、1.0、1.1、1.2$$times$$10 3kgm-3のベントナイト中の黄鉄鉱の酸化速度定数は、それぞれ1.38+-0.32$$times$$10-8、1.10+-0.24$$times$$10-8、1.16+-0.35$$times$$10-8、9.36+-2.23$$times$$10-9、7.48+-1.92$$times$$10-9ms-1であった。圧縮ベントナイト中の黄鉄鉱の酸化速度定数(k')は圧縮ベントナイトの乾燥密度(p)とつぎのような関係があることが示された。K1=3.94+-1.06$$times$$10-8exp(-1.33+-0.28$$times$$10-3p)しかるに、炭酸溶液(初期pH=9.24)中のそれは1.46+-0.09$$times$$10-9ms-1であった。DOと反応した黄鉄鉱の表面には、溶液のpHに依存しながら酸化層が形成する。形成した酸化層は黄鉄鉱内部への酸素の拡散を阻止することが考えられる。酸化反応によって形成した生成物を知ることは重要となる。そこで、レーザーラマン分光法を用いて実験前後の黄鉄鉱表面を分析した。その結果、黄鉄鉱表面に形成した酸化物は

The redox condition of near-field is expected to affect the performance of engineered barrier system. Especially, the oxygen initially existing in the pore space of compacted bentonites strongly affects the redox condition of the near-field. For assessing the influence of the oxygen, the transport parameters of it in the compacted bentonite and consumption process should be known. Therefore, following researches were conducted. In order to understand the diffusion of dissolved oxygen (DO) in compacted bentonite and to predict the effect of DO, the effective diffusion coefficients of DO in compacted sodium bentonite were measured by electrochemistry. As the results, the following relationship between the dry density of compacted sodium bentonite and the effective diffusion coefficient of DO in compacted sodium bentonite was derived: De=1.53$$pm$$0.13$$times$$10$$^{-9}$$exp(-2.15$$pm$$0.24$$times$$10$$^{-3}$$p) where De is the effective diffusion coefficient (m$$^{2}$$s$$^{-1}$$) of DO in compacted sodium bentonite and $$rho$$ is the dry density (kg m$$^{-3}$$) of compacted sodium bentonite. The oxygen concentration in the bentonite is expected to be controlled by oxidation of pyrite as impurity in the bentonite. In order to investigate the above idea, the rates of pyrite oxidation by DO in compacted sodium bentonite were estimated from the experimental data on pyrite-bentonite systems usig the obtained effective diffusion coefficient of DO. The results show that the averages of the rate constants of pyrite oxidation by DO in the bentonite for dry densities of 0.8, 0.9, 1.0, 1.1 and 1.2$$times$$10$$^{3}$$kgm$$^{3}$$ were 1.38$$pm$$0.32$$times$$10$$^{-8}$$, 1.10$$pm$$0.24$$times$$10$$^{-8}$$, 1.16$$pm$$0.35$$times$$10$$^{-8}$$, 9.36$$pm$$2.23$$times$$10$$^{-9}$$ and 7.48$$pm$$1.92$$times$$10$$^{-9}$$ms$$^{-1}$$, respectively. The relationship between the dry density ($$rho$$) and the rate constant (k') was expressed as follows: k'=3.94$$pm$$1.06$$times$$10$$^{-8}$$exp(-1.33$$pm$$0.28$$times$$10$$^{-3}$$$$rho$$) ...

使用言語

 :

Japanese

報告書番号

 :

JNC TN8400 2000-012

ページ数

 :

33 Pages

発行年月

 :

2000/04

特許データ

 :

PDF

 :

JNC-TN8400-2000-012.pdf:1.04MB

論文URL

 :

キーワード

 :

De; DO; ベントナイト; 圧縮Na型ベントナイト; 圧縮ベントナイト; 黄鉄鉱; 拡散係数; 乾燥密度; 高レベル廃棄物; 酸化速度; 酸素; 酸素消費; 実効拡散係数; 人工バリア; 廃棄物; 廃棄物処分施設; 廃棄物処理; 反応速度; 反応速度定数; 放射性廃棄物; 密度; 輸送パラメータ; 溶存酸素

使用施設

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広報プレスリリース

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