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Acquisitions of effective diffusion coefficients (De) for Ni(II), Am(III), Sm(III) and Se(IV) in bentonite by through-diffusion method

透過拡散法によるベントナイト中のNi(II), Am(III), Sm(III), Se(IV)の実効拡散係数(De)の取得

佐藤 治夫

Sato, Haruo

圧縮ベントナイト中でのイオン電荷の影響を定量的に評価するため、Ni$$^{2+}$$, Am$$^{3+}$$, Sm$$^{3+}$$ and SeO$$_{3}^{2-}$$の実効拡散係数(De)を拡散化学種の電荷をパラメータとして取得した。Ni$$^{2+}$$,Sm$$^{3+}$$に対しては、乾燥密度1.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$,pH5$$sim$$6の模擬間隙水条件にて透過拡散法により測定した。SeO$$_{3}^{2-}$$に対しては、乾燥密度l.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$,pH11の模擬間隙水条件にて測定した。Am$$^{3+}$$に対しては、陽イオン排除の効果を確認する目的で、乾燥密度0.8,1.4,1.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$,pH2の間隙水条件で測定した。測定では、Na型ベントナイト(クニゲルV1)を用いた。Amの測定においては、低pH領域で行うため、予め層間イオンのNa$$^{+}$$をH$$^{+}$$と置換したH型クニゲルV1を用いた。得られたDeは、Sm$$^{3+}$$$$>$$Ni$$^{2+}$$$$>$$Am$$^{3+}$$$$>$$ SeO$$_{3}^{2-}$$の順で小さくなった。得られたDeをこれまでに報告されているデータと比較した結果、Deは、Cs$$^{+}$$$$>$$Sm$$^{3+}$$$$>$$HTO$$>$$Ni$$^{2+}$$$$>$$陰イオン(I$$^{-}$$, Cl$$^{-}$$, CO$$_{3}^{2-}$$, SeO$$_{3}^{2-}$$ TcO$$_{4}^{-}$$, NpO$$_{2}$$CO$$_{3}^{-}$$, UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}^{4-}$$)の順で小さくなり、陽イオン$$>$$HTO$$>$$陰イオンの傾向を示した。Am$$^{3+}$$のDeのみは陰イオンと同程度であった。Ni$$^{2+}$$のDeがHTOより小さかった原因は、Ni$$^{2+}$$の自由水中の拡散係数(Do)がHTOのそれの約1/3と遅いことによると考えられる。また、Am$$^{3+}$$のDeが陰イオンと同程度であった原因は、Am$$^{3+}$$のDoもHTOの約1/3であったこと、及び陽イオン排除によるベントナイト表面からの静電的反発によると考えられる。そこで、各イオンのDoで規格化して求めた形状因子(FF)で比較した結果、Sm$$^{3+}$$$$>$$Cs$$^{+}$$$$>$$Ni$$^{2+}$$$$>$$HTO$$>$$Am$$^{3+}$$$$>$$陰イオンの順で小さくなり、Cs$$^{+}$$,Ni$$^{2+}$$,Sm$$^{3+}$$に対しては表面拡散、Am$$^{3+}$$に対しては陽イオン排除、SeO$$_{3}^{2-}$$を含む陰イオンに対しては陰イオン排除の可能性が示された。FFの計算結果から、乾燥密度1.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$に対する表面拡散の程度は、HTOを基準としてSm$$^{3+}$$に対しては5倍程度、Cs$$^{+}$$に対しては3倍程度、Ni$$^{2+}$$に対しては1.3倍程度であった。また、同条件における陰イオン排除の程度は、TcO$$_{4}$$4$$^{-}$$で1/7程度、NpO$$_{2}$$CO$$_{3}^{-}$$で1/6程度、SeO$$_{3}^{2-}$$で1/5程度と見積もられた。

Effective diffusion coefficients (De) for Ni$$^{2+}$$, Sm$$^{3+}$$, Am$$^{3+}$$ and SeO$$_{3}^{2-}$$ were measured as a function of the ionic charge of diffusion species to quantitatively evaluate the effect of ionic charge in compacted bentonite. The De measurements for Ni$$^{2+}$$ and Sm$$^{3+}$$ were carried out for a bentonite dry density of 1.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$ with a simulated porewater condition of pH5$$sim$$6 by through-diffusion method. The De values for SeO$$_{3}^{2-}$$ were measured for a bentonite dry density of 1.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$ with a simulated porewater condition of pH11. The De measurements for Am$$^{3+}$$ were carried out for the dry densities of 0.8, 1.4 and l.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$ with a porewater condition of pH2 in order to check cation exclusion. Sodium bentonite, Kunigel-V1 was used for those measurements. For the measurements of Am, H-typed Kunigel-V1 which interlayer ion (Na$$^{+}$$) was exchanged with H$$^{+}$$ was used, because the experiments are carried out for a low pH range. The order of obtained De values was Sm$$^{3+}$$ $$>$$ Ni$$^{2+}$$ $$>$$ Am$$^{3+}$$ $$>$$ SeO$$_{3}^{2-}$$. These De values were compared to those reported to date. Consequently, the order of De values was Cs$$^{+}$$ $$>$$ Sm$$^{3+}$$ $$>$$ HTO $$>$$ Ni$$^{2+}$$ $$>$$ anions (I$$^{-}$$, Cl$$^{-}$$, CO$$_{3}^{2-}$$, SeO$$_{3}^{2-}$$ TcO$$_{4}^{-}$$, NpO$$_{2}$$CO$$_{3}^{-}$$, UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}^{4-}$$), showing a tendency of cations $$>$$ HTO $$>$$ anions. Only the De values of Am$$^{3+}$$ were approximately the same degree as those of anions. The reason that the De of Ni$$^{2+}$$ was lower than that of HTO may be because the free water diffusion coefficient (Do) of Ni$$^{2+}$$ is about 1/3 of that of HTO. The cause that the De of Am$$^{3+}$$ was approximately the same degee as those of anions may be because the Do of Am$$^{3+}$$ is about 1/3 of that of HTO and that Am$$^{3+}$$ was electrostatically repulsed from the surface of bentonite by cation exclusion. The formation factors (FF), calculated normalizing Do, were in the ...

使用言語

 :

English

報告書番号

 :

JNC TN8400 99-062

ページ数

 :

16 Pages

発行年月

 :

1999/10

特許データ

 :

PDF

 :

JNC-TN8400-99-062.pdf:0.81MB

論文URL

 :

キーワード

 :

アメリシウム; イオン; イオン電荷; イオン排除; サマリウム; ニッケル; ベントナイト; 圧縮ベントナイト; 化学種; 拡散化学種; 拡散係数; 規格化; 形状因子; 酸化セレン; 自由水中拡散係数; 実効拡散係数; 定量的分析; 電荷; 廃棄物; 廃棄物処理; 表面拡散; 放射性廃棄物

使用施設

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広報プレスリリース

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