クオリティにおける核種移行研究; 第2次取りまとめ反映に向けたデータ取得

Nuclide migration study in the QUALITY; Data acquisitions for the second progress report

芦田 敬 ; 澁谷 朝紀; 佐藤 治夫; 舘 幸男  ; 北村 暁  ; 河村 和廣

Ashida, Takashi; not registered; Sato, Haruo; not registered; Kitamura, Akira; Kawamura, Kazuhiro

高レベル放射性廃棄物の地層処分に関する第2次取りまとめにおいて設定されている核種移行データの妥当性の確認と信頼性の向上を目的として、地層処分放射化学研究施設(クオリティ)においてデータ取得を行った。実施した試験は、核種移行に係わる溶解度、収着、拡散に関する研究であり、以下に示す5テーマについて実施した。各試験の内容および成果の概要は以下に示す通りである。(1)Np(IV)の溶解度に及ぼす炭酸の影響に関する研究 還元条件、炭酸共存下におけるNp(IV)の溶解度をpHおよび炭酸濃度をパラメータに測定した。得られた溶解度曲線から2種類の水酸化炭酸錯体の存在が示唆され、その安定度定数を試算するとともに、既存の熱力学データと比較した。その結果、既存のデータと比較的近いことが分かった。(2)スメクタイトに対するNp(IV)の収着挙動に及ぼす炭酸の影響に関する研究 炭酸濃度をパラメータとしたスメクタイトに対するNp(IV)の分配係数(Kd)を測定した。Kdは、炭酸濃度(0.040.15M)の影響を受けずほぼ一定であった。1MKC1およびHC1による脱離挙動を調べた結果、低酸素濃度側ではHC1により、高炭酸濃度側ではKC1により脱離され、2つの異なる脱離挙動が見られた。(3)岩石に対するCs,Pb,Cmの分配係数測定国内の主要岩石(玄武岩、泥岩、砂岩、花崗閃緑岩、凝灰岩)に対するCs,Pb,CmのKdをイオン強度をパラメータに測定した。得られたKdを、第2次取りまとめにおける降水系および海水系での設定値と単純に比較してみると、いずれの条件においても設定値と同程度か高めの値になっており、第2次取りまとめにおける設定値の妥当性あるいは保守性が示された。(4)圧縮ベントナイト中のPbの拡散挙動に関する研究 圧縮ベントナイト中のPbの見掛けの拡散係数(Da)をベントナイトの乾燥密度、珪砂混合率、温度をパラメータに測定した。その結果、バックグラウンドの測定精度が重要であることが分かった。現状で得られた結果より概算したDaからKdを求め、第2次取りまとめにおける設定値と比較した結果、同程度であり、設定値の保守性が示された。(5)圧縮スメクタイト中のCsの拡散に及ぼすイオン強度の影響に関する研究 ベントナイトに不純物として含まれている可溶性塩を除去した圧縮スメクタイト中のCsのDaを乾燥密度

Studies on the chemical and migration behaviour of radionuclides were carried out in the Quantitative Assessment Radionuclide Migration Experimental Facility (QUALITY)for assuring the relaiability and for improving the propriety of data concerning nuclide migration used in the Second Progress Report for the geoloical disposal of high-level radioactive waste. Five studies for solubility, sorption and diffusion concerning nuclide migration were carried out. The overview of each study and the result is as follows: (1)Study on Effect of Carbonate on Np Solubility. Solubilities of Np(IV) were measured as functions of pH and carbonate concentration under reducing conditions. The obtained data could be well described by considering two hydroxo-carbonate complexes, and those stability constants were estimated and compared with the literature data. Consequently, the data obtained in this study were similar to the literature data. (2)Study on Effect of Carbonate on Np Sorption on Bentonite. Distribution coefficients (Kd) of Np(IV) on smectite were measured as a function of carbonate concentration. The obtained Kd values were approximately constant over the carbonate concentration (total carbon concentration 0.04-0.15M). The results of desorption tests by 1M KCl and HCl at the end of sorption experiments showed two different desorption behaviour; Np(IV) was well removed by HCl for the experiments in low carbonate concentration and by KCl for those in high carbonate concentration. (3)Distribution Coefficient Measurements for Cs, Pb and Cm on Rocks. Distribution Coefficients for Cs, Pb and Cm on Japanese major rocks (basalt, mudstone, sandstone, granodiorite and tuff) were measured as a function of ionic strength. The obtained Kd values were either the same orders or higher compared with data used to both fresh and saline groundwater systems in the Second Progress Report. This indicates that the Kd data used in the Second Progress Report are either proper or conservative. ...