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ベントナイトのセメント系材料による変質解析評価(研究委託内容報告書)

Modelling of the interaction of bentonite with hyperalkaline fluids

室井 正行*

Muroi, Masayuki*

セメント系材料から発生する高アルカリ空隙水は、緩衝材の膨張能力の喪失、空隙率の増大及び吸着能力の低下をもたらす可能性がある。ここでは、ベントナイトとセメント空隙水の反応のモデル化研究を行った。ベントナイトとセメント間隙水の反応は、反応-輸送コードPRECIPを用いて計算された。セメント劣化の経時的変化を反映した3種の組成(浸出液1, 2, 3)の空隙水を、一次元で1mのベントナイト(+砂)流路と、25$$^{circ}C$$と70$$^{circ}$$Cで反応させた。主要鉱物の溶解・析出については、速度論的反応機構を考慮した。浸出液1は最も反応性の高い液(最大のpH, Na, K)で、浸出液3は最も弱い(最低のpH, Na, Ca)。浸出液1を用いたシミュレーションでは、約1000年後にセメントとの接触部から60cmの初期ベントナイト鉱物が完全に消失した。空隙率の最大の増加は浸出液1の場合で(80-90%まで)1-2cm幅の狭いゾーン全体に観測された。全ての液のシミュレーションでは、セメントとの境界に極近いゾーンで空隙がCSH鉱物によって充填された。ゼオライトやシート状シリケートの析出は境界から離れて生じた。今回の条件では、25$$^{circ}C$$, 70$$^{circ}C$$での差はほとんどなかった。モンモリロナイトの溶解は速度論的パラメータには敏感でないことを示した。モデル化研究で選択された概念モデルでは、ベントナイトと反応しうるセメント間隙水の総量を無制限と想定したため、保守的(悲観的)評価となっている。また、仮定に以下のような多くの不確かさが存在する。・高pHにおける鉱物の溶解及び成長の動力学的機構、・時間と共に増加する鉱物の表面積、・高pHにおけるCSH鉱物、ゼオライト及び水性種の熱力学的データ、・空隙率の変化と流体の流れ/拡散の間の相互影響

Hyperalkaline pore water of cementitious material used in TRU waste repository would react with bentonite and cause the increased porosity and the loss of the swelling and sorption ability. This work is a modelling study on bentonite-cement pore water. The possible extent of reaction between bentonite and cement pore water was simulated using the PRECIP reaction-transport code. Three cement pore fluid compositions (leachates 1,2 and 3) were reacted with a 1-D, 1m flowpath of bentonite (+ sand) at 25 and 70$$^{circ}$$C. Key minerals were allowed to dissolve and precipitate using kinetic reaction mechanism. Leachate 1 was the most aggressive fluid (highest pH, Na and K), and leachate 3 (1owest pH, Na and Ca) the least aggressive. Simulation with leachate 1 showed total removal of primary bentonite minerals up to 60 cm from the contact with cement after $$sim$$1000 years. The maximum porosity increase observed was in leachate 1(up to 80-90%) over a narrow zone 1-2 cm. Simulations with all fluids showed total filling of pore with CSH minerals in a zone very close to the interface with the cement, whereas zeolites and sheet silicates formed far away. For a given leachate composition, there was little difference in the profiles at the two temperatures studied. It was suggested that bentonite alteration was not sensitive to the kinetic parameters over the conditions studied. The conceptual model chosen for the modelling study assumed that there was an unlimited amount of cement pore fluid available for reaction with bentonite so that the results of the simulations represent a conservative (pessimistic) estimate. There were a number of uncertainties associated with the modelling which relate to assumptions concerning: the kinetic mechanisms for dissolution and growth of minerals at elevated pH; evolving surface areas of minerals with time; thermodynamic data for CSH minerals, zeolites and aqueous species at high pH; the synergy between changing porosity and fluid ...

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