地層処分におけるヨウ素含有廃棄体の溶解度及び浸出率の評価

Study on solubility and leaching property of Iodine-129 waste-forms for geological disposal

上田 真三*; 岡田 賢一*; 中澤 俊之*; 室井 正行*; 坂下 章*; 泉 順*; 北尾 秀雄*

Ueta, Shinzo*; not registered; not registered; Muroi, Masayuki*; not registered; Izumi, Jun*; not registered

ヨウ素含有廃棄体の特性評価に関して、昨年度はヨウ素ソーダライト及びトルマリンについて室温で溶解度測定試験を実施し、また水酸アパタイト及びフッ素アパタイトについて高いpH(12.5)の溶液への浸出率測定試験を実施した。今年度の成果は以下の通りである。1.ヨウ素ソーダライトの溶解度及び浸出率の評価 ヨウ素ソーダライトの長期浸漬試験を、試験温度をパラメータとして塩化物イオンが共存する高pH溶液下で、比表面積14.85m2/gのヨウ素ソーダライトを用いて行い、溶解度及び浸出率を評価した。その結果、ヨウ素ソーダライトの溶解度(本試験では試験期間100dのI濃度を溶解度とした)は10-510-4M程度となり、温度の上昇とともに増加する傾向が見られ、またヨウ素の浸出率は試験期間の経過とともに減少し、100dで10-910-8g/cm2/d(10-610-5m/y)程度となった。浸漬試験後の固相分析より、ヨウ素ソーダライト中に閉じ込められたヨウ素と溶液中の塩素イオンとの置換による塩素ソーダライトへの変質は見られず、塩化物イオン共存下において安定したヨウ素閉じ込め性能があることを確認した。2.アパタイトの緻密な試料の浸出率の評価 アパタイトの浸出率の評価では緻密な模擬廃棄体試料を試作し、その浸出特性を測定し、以下の結果を得た。(1)模擬廃棄体試料製作技術として、プラズマホットプレス法による成形体の製作法を導入し、水酸アパタイト及びフッ素アパタイトとも目標開気孔率5%を下回る2%以下の開気孔率が確保できることが確認された。(2)浸出試験では、水酸アパタイトのCa及びP濃度は10-6Mのオーダーとほぼ溶解度に近い値で浸出していることが確認され、その浸出率としては、10-7m/yと試算された。 本試験の結果から、アパタイト材を用いることにより緻密で低浸出率の廃棄体の見通しが得られることとなった。

As concern the study on the property of Iodine-129 waste-forms, the solubilities of iodine-sodalite and tourmaline and leachabilities of hidroxy-apatite and fluoro-apatite were measured last year. The results in this year are summarized as follows. (1)Solubility and Leachability of lodine-sodalite were measured under the condition of Leachabilities and solubilities of the synthesized iodine-sodalite were measured by means of a long-term leach test in the solution with chloride ions and high pH (12.5). The measured solubilities were within a range of 10 - 10 M. It showed a tendency to increase with increasing temperature. The lieachabilities showed a tendency to decrease as time passed, and were within a range of 10 - 10 g/cm/d(10 - 10 m/y). After the leach test, the solid phases were analyzed and the alternation was not observed. It was confirmed by the experiments that the sodalite waste form had a certain capability to contain iodine even though the chloride ion existence. (2)Leaching property of high density apatite sample The following results were obtained by the manufacture examination of high density apatite sample and leaching experiments; (a)As a manufacture technology for apatite molding body, Plasma-hotpress technology was applied. To the porosity which aims 5%, the porosity of hydroxyapatite and fluoroapatite was under 2%. (b)Ca and P leaching concentration from hydroxyapatite reached 10 M order, which was same order solubility estimated by PHREEQE code. From this test results, it was indicated that apatite material has a possibility for a waste of low-Leachability and high density performance.