ベントナイト構成鉱物のアルカリ溶液に対する影響-モンモリロナイト、長石、石英混合実験-

Experimental investigations of the effect of alkali fluids on montmorillonite, albite and quartz

金 善永

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高レベル放射性廃棄物を地層処分する際に、多くの国では緩衝材としてベントナイトが候補材料として考えられている。特に近年は、地層処分にセメント系材料の使用が考えられている。セメント系材料からの浸出液はpHが高く、Ca、Na、Kなどの濃度が高いために、緩衝材や周辺岩盤を変質させると考えられる。この反応は、処分場が地下深い所に位置する場合、地熱や放射性廃棄物からの熱、圧力、地下水などの反応によって、さらに激しい変質を受けると考えられる。このような場合、緩衝材としての膨潤性、地下水の侵入防止、核種元素の移行遅延などの性能は、低下することが懸念される。今回は、高pH溶液に対する緩衝材構成鉱物間の影響を調べるために、緩衝材の主な構成鉱物であるモンモリロナイト、長石(曹長石)、石英を選定し、これらを一定比率に混合させて、蒸留水やpH1113溶液との反応を調べた。試験温度は50150であり、反応期間は10200日であった。試験結果、主な2次生成鉱物は方沸石(analcime)であり、温度やpHが高く、反応期間が長いほど、その生成量は多く、粒径も大きくなる傾向を示した。この方沸石の生成量は、X線粉末回折分析手法により定量化を試みた。方沸石の定量化の結果、その生成量は次の順序を示した。モンモリロナイトと長石混合試験モンモリロナイト試験モンモリロナイトと石英混合試験この他に、走査型電子顕微鏡観察を行った結果、X線粉末回折分析データからは検出できなかった方沸石の結晶が観察された。また、定量化のデータを利用して、各試験においての方沸石の活性化エネルギー(kJ/mol)を求めてみた。・モンモリロナイト試験での方沸石の活性化エネルギー:54.9kJ/mol・モンモリロナイトと長石混合試験での方沸石の活性化エネルギー:51.9kJ/mol・モンモリロナイトと石英混合試験での方沸石の活性化エネルギー:59.6kJ/mol以上の結果より、ベントナイトに珪砂を混合させることや、周辺岩盤や緩衝材中の長石の存在などによる高pH溶液の変質影響を推定できる。

Research on geologic disposal of high-level radioactive waste(HLW) has been underway in many countries. Bentonite exhibiting a low permeability, high swelling property and high sorption capacity for many radioelements is proposed as a buffer material in many countlies. Recently, cementitious materials are considered as candidate matelials for the geologic disposal of high-level radioactive waste. As the pH and the Ca, Na, K contents of hyperalkaline pore water from the cementitious materials are high, this hyperalkaline pore water would alter the buffer material. The main aim of this study is to investigate the effect of alkaline pore water into the bentonite. Used materials are montmorillonite, albite and quartz composing bentonite. These minerals mixed in a constant ratio (1:1wt%) made to react to distilled water and the alkali solutions (pH11-13). These studies have been conducted at temperatures of 50 - 150C and run times of 10 - 200 day. XRD(X-ray powder diffraction) and SEM (Scanning Electron Microscopy) analyses were applied to studying the structure and quantitative data of each sample. From the result of this study, the main formed mineral of this experiment was analcime, which showed the tendency with a large amount of generation at a higher pH and temperature. Quantitative data of this study was conducted by X-ray powder diffraction method. THe order of the amount of the second analcime in each experiment is shown in the following. Montmorillonite and albite mixing test Montmorillonite test Montmorillonite and quartz mixing test Activation energies (E) using the quantitative data of each test are shown in the following. (1)Montmorillonite test : 54.9kJ/mol (2)Montmorillonite and albite mixing test : 51.9kJ/mol (3)Montmorillonite and quartz mixing test : 59.6kJ/mol