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地層処分研究開発第2次とりまとめにおける放射性元素の溶解度評価

Solubility and speciation of radioactive elements of high-level radioactive waste disposal system

東 待郎*; 柴田 雅博 ; 吉田 泰*; 澁谷 朝紀; 能登屋 信 ; 油井 三和

not registered; Shibata, Masahiro; Yoshida, Yasushi*; not registered; Notoya, Shin; Yui, Mikazu

本研究では、「地層処分研究開発第2次とりまとめ」の安全評価における評価対象元素に対して、緩衝材間隙水中の溶解度の検討を行い、安全評価に用いるべき溶解度の設定を行った。評価対象元素はSe、Zr、Nb、Tc、Pd、Sn、Cs、Sm、Pb、Ra、Ac、Th、Pa、U、Np、Pu、Am、およびCmの18元素であり、このうち可溶性で溶解度による濃度の制限が期待できないCsを除く17の元素を取り扱った。溶解度の設定においては、基本的には熱力学データを用いた化学平衡計算による値に基づくものとしたが、実験値などがある元素については、計算値と実験値の比較評価から、安全評価上保守的となる場合には実測値を採用した。また、ラジウムについては、アルカリ土類元素との簡易的な共沈モデルを用いた評価を行い溶解度設定を行った。さらに、間隙水組成の不確実性に対応した溶解度変化の計算を実施した。また、溶解度の不確実性に関する検討として、いくつかの元素について、溶解度制限固相の仮定に関する不確実さ、熱力学データに関する不確実さなどを考慮した計算を実施した。

The solubilities and speciation dataset for the selected safety-relevant elements in the second progress reports (H12), except for a soluble element (Cs), in the porewater compositions of the compacted bentonite, which are used in the H12 assessments, are provided in this report. The solubilities and speciation were basically determined by thermodynamic calculation using thermodynamic database of the radioactive elements, assuming chemical equilibrium with simple solubility limiting solid phase. For some elements, the solubilities were determined by comparing experimental solubility data, considering the conservatism of the solubility dataset. For radium, the solubility was determined based on simple co-precipitation model with alkaline earth elements. The variation of solubilities and speciation were also examined and discussed, considering the uncertainty of porewater chemistry, assumption of solubility limiting solid phase, and thermodynamic data.

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