緩衝材中の核種移行挙動に対する粘土の幾何学的微細構造の影響に関する研究(II)

Effects of microstructure of clay on diffusion behavior of radionuclides in buffer materials (II)

小崎 完*

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高レベル放射性廃棄物の地層処分におけるベントナイト緩衝材の性能評価を行う上で、圧密したベントナイト中の核種の拡散挙動の研究が重要とされている。その中でベントナイトの微細構造は拡散挙動に影響を及ぼす因子の一つと考えられている。そこで、本研究では、膨潤前後におけるベントナイト内部の3次元微細構造をX線顕微鏡(Microfocus X-ray computerized tomography)によって非破壊かつ高分解能で観察した。乾燥試料においては、内部の3次元微細構造を容易に観察できることが確認された。また、適切な画像ソフトと組み合わせることによって、画像の定量的な評価も可能となることが解った。一方、蒸留水で膨潤させたベントナイト試料に対しては、微細構造の変化が見出された。これは、膨潤過程において、ベントナイト粒子はその外側はゲル化し空隙を埋めるが、中心部は顕著な変化をしないことを示唆している。モンモリロナイト/珪砂混合試料において、拡散挙動およびモンモリロナイトの微細構造に及ぼす珪砂の影響を検討した。混合試料中のHTOおよびNa+イオンの見かけの拡散係数を求めた結果、両核種の見かけの拡散係数はモンモリロナイト部分密度が等しい時、モンモリロナイト単独試料中の値とほぼ同じになった。これは、拡散係数に及ぼす珪砂添加の影響は無視できることを示唆している。しかし、Na+イオンの拡散の活性化エネルギーのモンモリロナイト部分密度依存性は、モンモリロナイト単独試料で得られたものとことなることが見出された。これは、珪砂を添加することにより、Na+イオンの拡散のプロセスが変化している可能性を示している。X線回折によって求めたモンモリロナイトの底面間隔に基づくと、混合および単独試料間の活性化エネルギーの相違は、珪砂を添加することによる支配的な拡散プロセスの変化によるものと考えられる。

Diffusion behavior of radionuclides in compacted bentonite plays an important role in the performance assessment of bentonite buffer material in geological disposal of high-level radioactive waste. Microstructure of bentonite is considered to be one of the key parameters to affect on the diffusion behavior. In this study, therefore, nondestructive, three-dimensional images of the internal microstructures of compacted bentonite samples in dry and water-saturated states were examined with the Microfocus X-ray computerized tomography (Micro-CT). It was confirmed that, for dry bentonite samples, clear high-resolution, three-dimensional images could be obtained by Micro-CT. In addition, such microstructures can easily be quantitatively evaluated if the image data are analyzed with computer graphics. For water-saturated bentonite samples, structural changes in bentonite grains were found. This suggests that outer part of bentonite grains swelled and formed a gel that occupied the vacancies between grains, whereas the inner part of the grains did not change significantly in the water-saturated process. For the mixtures of montmorillonite and silica sand, the effect of silica sand on the diffusion behavior and microstructure of montmorillonite was studied. The diffusion coefficients of HTO and sodium ions in the mixtures of montmorillonite and silica sand were determined.The apparent diffusion coefficients of sodium ions and HTO in the mixture samples were almost the same as those in the pure montmorillonite samples at the same partial dry densities. This suggests that the effect of the silica sand on the diffusion coefficients could be negligible. However, activation energy dependence on the partial dry density for the diffusion of sodium ions in the mixture samples was found to be different from that in the pure montmorillonite samples. This implies that the diffusion process of sodium ions can be altered by the addition of silica sand. Based on the basal spacing ...