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A Study on Diffusion and migration of lead in compacted bentonite; The Effects of dry density, silica sand content and temperature on diffusion and migration of Pb-210 in sodium bentonite

圧縮ベントナイト中の鉛の拡散移行に関する研究; Na型ベントナイト中の鉛(Pb-210)の拡散移行に及ぼす乾燥密度,珪砂混合率,温度の影響

佐藤 治夫; 宮本 真哉

Sato, Haruo; Miyamoto, Shinya

高レベル放射性廃棄物の地層処分における緩衝材の候補材の1つであるベントナイトの拡散バリアとしての性能について研究した。ベントナイトには様々な機能が期待されており、この内、ガラス固化体から溶出した放射性核種の拡散過程における遅延機能もその1つである。本研究では、ベントナイト中でのPbの拡散移行、特に見掛けの拡散係数(Da)に及ぼすベントナイトの乾燥密度、珪砂混合率、温度の影響について、(1)線量評価上、重要核種に対するデータベースの整備拡充、(2)第2次取りまとめにおいて設定した分配係数(Kd)の妥当性あるいは保守性の確認、(3)ベントナイト中の拡散移行挙動に関する現象解明、の観点から実験的に検討した。実験は、Na型ベントナイト(クニゲルV1R:Naスメクタイト含有率46$$sim$$49wt%)を用い、乾燥密度0.8、1.4、1.6、1.8Mg/m3、温度22.5及び60$$^{circ}C$$に対してIn-diffusion法により行った。また、乾燥密度1.6Mg/m3に対しては、30及び50wt%の珪砂を混合させた系についても行った。Pbはベントナイト中に多く含まれていることから、測定においては放射性の210Pbをトレーサとし分析は液体シンチレーションカウンタにより行った。全ての実験はN2雰囲気のグローブホックス(酸素濃度$$<$$1ppm)内で行った。さらに、信頼性のあるデータを得るため、ベントナイト中の210Pbのバックグラウンドを定量した。バックグラウンドの測定は、乾燥密度(0.8、1.6、1.8Mg/m3)、含水期間(40$$sim$$71d)、ベントナイトのスライス厚(0.2$$sim$$2mm)をパラメータとした。加えて、ベントナイトのスライス片からの210Pbの抽出に用いた硝酸、液体シンチレータ、空のポリバイアルについても分析した。その結果、ベントナイト乾燥密度、含水期間、スライス厚さによる計数率の差は見られず2$$sim$$4cpmとほぼ一定であった。硝酸、液体シンチレータ、空のポリバイアルについてもベントナイトと同程度であった。このことは、得られた計数率がベントナイトや硝酸などの試薬に起因しないことを示している。210Pbの拡散は非常に遅く、拡散期間内($$sim$$210d)で拡散した距離は、最大でも数mm程度であった。得られたDaは、室温に対しては10-17$$sim$$10-15m2/sオーダーであり、ベントナイト乾燥密度の...

We have studied performance as a diffusion barrier of bentonite which is one of the candidate buffer materials for geological disposal of high-level radioactive waste. Various functions are expected for bentonite and a retardation function in diffusion process of radionuclides released from vitrified waste is also one of them. In this study, diffusion and migration of Pb i bentonite, particularly for the effects of bentonite dry density, silica sand content and temperature on apparent diffusion coefficients (Da) were experimentally studied from the viewpoints of (1) database development and expansion for important nuclides in dose evaluation, (2)confirmation of the validity or conservativity of distribution coefficient (Kd) used in the second progress report, and (3)understanding the mechanism of diffusion and migration behaviour in bentonite. In diffusion experiments, a Na-bentonite, Kunigel-VI (R) (Na-smectite, 46-49wt%) was used and the experiments were carried out at dry densities of 0.8, 1.4, 1.6 and 1.8Mg/m$$^{3}$$ and temperatures of 22.5$$pm$$2.5 and 60$$pm$$0.1$$^{circ}$$C by in-diffusion method. The experiments i the systems with silica sand of 30 and 50wt% were also carried out only at a bentonite dry density of 1.6Mg/m$$^{3}$$. Since Pb is much contained in the bentonite, $$^{210}$$Pb which is radioactive, was used as a tracer in all experiments and analysed by a liquid scintillation counter. All experiments were performed in a N$$_{2}$$ atmospheric glove-box (O$$_{2}$$ concentration $$<$$ 1ppm). Additionally, the background of $$^{210}$$Pb in the bentonite was measured to obtain reliable data. The measurements were carried out as a function of bentonite dry density (0.8, 1.6, 1.8Mg/m$$^{3}$$), saturation period (40-71d) and bentonite slice thickness (0.2-2mm). Furthermore, a HNO$$_{3}$$ solution used for removal of $$^{210}$$Pb from bentonite slices, liquid scintillator and an empty polyethylene vial were also analyzed. Consequently, no significant difference in ...

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