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CMPO-TBP系における抽出のモデル化及びシミュレーションに関する研究

A Study on modeling and numerical simulation of extraction in the CMPO-TBP system

高梨 光博; 駒 義和  ; 青嶋 厚 

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TRUEXプロセスの数値シミュレーションコードを開発した。このコードを用いて、高レベル放射性物質研究施設(CPF)で行われた向流抽出試験におけるアメリシウムとユウロピウムの濃度プロファイルを計算した。計算の結果は実験結果とほぼ一致した。また、プルトニウム燃料センターで行われたTRUEX法を用いたAm回収試験の条件について検討し、スクラブ液中の酸濃度の低下および溶媒・逆抽出液量の低下により、逆抽出効率の向上および試験廃液の低減が可能となる条件を示した。試験条件を設定できるようにするために、計算対象成分にジルコニウム、モリブデンおよび鉄を追加し、これらの金属およびアメリシウムやユウロピウムとシュウ酸との錯体の抽出挙動に対する影響を計算コードに加えた。シュウ酸錯体の影響を考慮することにより、アメリシウムやユウロピウムなどの濃度プロファイルにおいても、水相濃度の計算値が、錯体の影響を考慮していない場合に比べて上昇した。CPFで行われた試験に対して、シュウ酸添加量とアメリシウム回収率の関係を計算により調べたところ、過去の試験で用いられたシュウ酸濃度が、処理溶液および洗浄溶液からともに0.03mol/Lであったのに対して、これをそれぞれ0.045および0.06mol/Lとしてもアメリシウムの回収率を十分高い値(99.9%以上)に維持できることが明らかになった。したがって、添加できるシュウ酸濃度には余裕があり、ジルコニウムなどの除染性をさらに高められる可能性があった。加えて、ユウロピウムを回収するプロセスフローシートにおけるシュウ酸濃度条件の設定を計算によりおこなった。

A numerical simulation code for the TRUEX (Transuranium Extraction) process was developed. Concentration profiles of americium and europium were calculated for some experiments of the counter current extraction system those were carried out in CPF (Chemical Processing Facility) by using the code. Calculation profiles were in agreement with the experimental results. Operational conditions were also examinted for the americium recovery experiment by the TRUEX process carried out in the Plutonium Fuel Center. It was shown that lowering the concentration of nitric acid in the scrub solution and decreasing the flow rate of solvent and strip solution was effective for improving the performance of the stripping step and reducing the volume of the waste solution. In order to find the optimum conditions for various experiments, this simulation code was modified to calculate the concentration profiles of other metal elements such as zirconium and iron and the effect of oxalic acid on the extraction behavior of the metal elements. The calculated concentration profiles of americium and europium were varied by this modification. In the experiment at CPF, the calculations were carried out to obtain recovery ratio of americium in the product stream with the amount of oxalic acid added to the process. This calculation result showed that it was possible to improve the performance of decontamination of fission products by increasing oxalic acid concentration added to the process. The calculation was also carried out for finding the optimum conditions of oxalic acid concentration added to the europium recovery process.

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