圧縮ベントナイト中のストロンチウムイオン、ヨウ化物イオン、重水の実効拡散係数の塩濃度依存性

Effect of salinity on diffusivities for strontium ion, iodite and deuterated water in compacted sodium bentonite

鈴木 覚; 佐藤 治夫

Suzuki, Satoru; Sato, Haruo

圧縮ベントナイト中の核種の拡散係数と地下水の塩濃度の関係を知るために、ヨウ化物イオン(I-)、ストロンチウムイオン(Sr2+)、重水素化水(重水、HDO)の実効拡散係数の塩濃度依存性を透過拡散試験法により調べた。ベントナイト試料としては、精製ベントナイト(スメクタイト含有率99重量%以上)およびMX80ベントナイトを使用した。精製ベントナイトは乾燥密度0.9または1.6Mg/m3で、MX80ベントナイトは乾燥密度1.8Mg/m3の条件で圧縮成型し、NaCl濃度0.010.5Mの水溶液で飽和含水させた。ヨウ化物イオンとSr2+の実効拡散係数は塩濃度が高いほど増加したが、一方、重水のそれはほとんど変化しなかった。塩濃度と実効拡散係数の関係は経験的にべき乗則で表されることを見出した。ヨウ化物イオンの実効拡散係数の塩濃度依存性は、既往の陰イオン(塩化物イオン)に対して報告されている傾向と一致していた。実効拡散係数の乾燥密度依存性から、I-の拡散経路は重水に比べ限定されており、拡散挙動は陰イオン排除効果で解釈できる。一方、Sr2+は、既往の研究とは全く異なる塩濃度依存性を示していた。本研究の結果は、収着の分配係数が高いほど拡散が起こりにくいことを示唆している。しかし、保持因子が異常な振る舞いをしめすことから、この拡散挙動の違いは、拡散試験方法、特にSr2+の境界条件の制御方法に原因があると考えられる。

For a better understanding of the relationship between groundwater salinity and diffusivity of radionuclides in compacted bentonite, salinity dependences of effective diffusion coefficients De for I, Sr and HDO were investigated using a through-diffusion method. A sodium-bentonite was purified from Kunipia F (Na-montmorillonite content 99 wt.%), in order to eliminate unknown influences of impurities (e.g. quartz and organic substances), MX80 bentonite also used included 25% of impurities. The powdered sample was compacted to a dry bulk density () of 0.9 Mg/m or 1.6 Mg/m for the purified bentonite and 1.8 Mg/m for MX80 bentonite. These samples were then soaked in NaCl solutions of 0.01 to 0.5 M. Effective diffusion coefficients for I and Sr and increased with increasing salinity as represented by the power law, while De for HDO was almost constant. A salinity dependence of De in compacted sodium-bentonite was well expressed by the power n that was practically independent of impurities or dry densities. The Power n was evaluated to be 0.5 to 0.7 for anions (I and Cl), about 1.5 for Sr and 0.0 to 0.1 for HDO. Deuterated water may migrate through both interstitial pore water and interlamellar water, whereas iodine (I) may prefer interstitial pore water as major diffusion pathways as interpreted by the anion exclusion effect. On the other hand, a positive salinity dependence of De for Sr conflicts with the previously reported tendency explained by the surface diffusion theory. Discrepancies can be considered to be due to the diffusion cell design on the basis of rock capacity factor and boundary conditions for Sr.