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東海再処理施設におけるC-14の挙動

Behavior of carbon-14 in the Tokai reprocessing plant

永里 良彦; 山口 俊哉; 藤田 秀人; 大森 栄一

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原子力施設から放出されるC-14は、環境への蓄積及び食物連鎖を通じての内部被ばくの観点から安全評価上重要な核種であり、東海再処理施設においては、平成3年10月から再処理施設から放出される放射性気体廃棄物に含まれる主要な核種として定常的な測定を開始している。一方、再処理施設内においては、C-14の工程内での挙動を解明するため、文献調査を行うとともに、実際の使用済燃料の再処理運転を通じて工程内での分配、挙動等について調査を行った。東海再処理施設におけるC-14の挙動調査結果から得られた結果をまとめると、以下のとおりである。1.使用済燃料のせん断処理により放出されるC-14はわずかであり,使用済燃料に含まれるC-14の大部分は、溶解処理に伴い発生する溶解オフガスとともに溶解オフガス処理工程へ移行する。溶解オフガス処理工程へ移行したC-14は、アルカリ洗浄塔などで一部が捕獲されたのち、残りが主排気筒から放出される。主排気筒からのC-14の放出量は、使用済燃料処理1トンあたり約4.1$$sim$$6.5GBqであった。2.溶解オフガス処理工程及び槽類オフガス処理工程のアルカリ洗浄塔で捕獲されたC-14は、低放射性廃液貯槽に移行する。同貯槽への移行量は、使用済燃料処理1トンあたり約5.4$$sim$$9.6GBqであった。3.使用済燃料の処理に伴い主排気筒から放出されたC-14と、低放射性廃液貯槽へ移行したC-14の合計を再処理施設へのC-14の入量とすると、使用済燃料1トンあたりのC-14は約11.9$$sim$$15.5GBqとなった。また、この結果をもとにC-14の生成に寄与する照射前燃料中の窒素含有率を推定すると15 $$sim$$22ppmとなった。4.低放射性廃液貯槽の廃液は,蒸発缶により蒸発濃縮され、この際、C-14のほとんどは低放射性の濃縮液へ移行する。5.平成6年度以降、ガラス固化技術開発施設の運転に伴い第二付属排気筒からのC-14の放出が確認されており、その放出量はガラス固化体1 本を製造するにあたり約0.6GBqであった。

Carbon-14 released from the nuclear facilities is an important radionuclide for the safety assessment, because it tends to accumulate in environment through food chain and has as a significant impact to personal dose. Carbon-14 has been monitored routinely as one of the main gaseous radionuclides exhausted from the Tokai Reprocessing Plant (TRP) since OCtober of 1991. Furthermore, behavior of carbon-14 in TRP has been investigated through the reprocessing operation and the literature survey. This report describes the result of investigation about the behavior of carbon-14 in TRP as followings. (1)Only a very small amount of carbon-14 in the fuel was liberated into the shear off-gas and most of it was liberated into the dissolver of-gass. Part of the carbon-14 was trapped at the caustic scrubber installed in the of-gas treatment process, and untrapped carbon-14 was released into the environment from the main stack. Amount of carbon-14 released from the main stack was about 4.1$$sim$$6.5GBq every ton of uranium reprocessed. (2)Carbon-14 trapped at the caustic scrubbers installed in the dissolver off-gas and in the vessel off-gas treatment process is transferred to the low active waste vessel. Amount of carbon-14 transferred to the low active waste vessel was about 5.4$$sim$$ 9.6GBq every ton of uranium reprocessed. (3)The total amount of carbon-14 input to TRP was summed up to about 11.9$$sim$$15.5 GBq every ton of uranium reprocessed considering the released amount from the main stack and the trapped amount in the off-gas treatment devices. The amount of nitrogen impurity in the initial fuel was calculated about 15$$sim$$22ppm of uranium metal based on the measured carbon-14. (4)The solution in the low active waste vesselis concentrated at the evaporator.Most of the carbon-14 in the solution was transferred into concentrated solution. (5)Tokai vitrification Demonstration Facility (TVF) started to operate in 1994. Since then, carbon-14 has been measured in the ...

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