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酸化物電解再処理環境におけるセラミックス材料の耐食性-塩素雰囲気における腐食評価-

Corrosion resistance of ceramic materials in pyrochemical reprocessing atmosphere by using molten salt for spent nuclear oxide fuel; Corrosion research under chlorine gas condition.

竹内 正行; 加藤 利弘*; 花田 圭司; 小泉 務; 青瀬 晋一

not registered; Kato, Toshihiro*; Hanada, Keiji; not registered; Aose, Shinichi

近年、使用済酸化物燃料の再処理方法として、溶融塩を用いた高温化学プロセス(RIARプロセス)が開発されてきており、実用化戦略調査研究で検討が進められている。このプロセスでは、装置材料が高温溶融塩、塩素、酸素が複雑に関与する厳しい腐食環境に曝されるために、耐食性の改善が必要とされている。本研究では、RIARプロセスにおける装置材料の耐食性向上を図るために、セラミックス材料に着目し、熱力学計算や腐食試験を通して、耐食性について調査した。腐食試験は基本的に塩素雰囲気における溶融塩環境を対象に実施し、その結果をもとに、さらに酸素、炭素粉、核分裂生成物による腐食への影響について調査した。熱力学計算結果から、各種セラミックス材料の中で大部分の酸化物系セラミックスが炭素との反応では、自由エネルギーが負の値をとるものの、塩素、酸素、オキシ塩化ウラニルに対して、化学的安定性に優れていることが示された。一方、腐食試験結果から、候補材とした11種のセラミックス材料の中で、窒化珪素、ムライト、コージェライトが上記の腐食環境において腐食速度1$$times$$10 SUP-1mm・y SUP-1以下の良好な耐食性を示した。また、塩素-酸素混合雰囲気における480時間の溶融塩中腐食試験後でも、優れた耐食性を示すとともに、材料表面の割れや曲げ強度の著しい低下は認められなかった。これら材料については、熱疲労試験結果においても、顕著な強度低下は認められなかった。以上の点から、絞り込まれた3種のセラミックス材料については、耐食性および機械強度の観点から良好な結果を示したことから、装置材料として本再処理プロセスへの適用に見通しが得られた。

Pyrochemical reprocessing using molten salts (RIAR process) has been recently developed for spent nuclear oxide fuel and discussed in feasibility study. It is required to improve the corrosion resistance of equipments such as electrolyzer because the process is operated in severe corrosion environment. In this study, the corrosion resistance of ceramic materials was discussed through the thermodynamic calculation and corrosion test. The corrosion test was basically carried out in alkali molten salt under chlorine gas condition. And further consideration about the effects of oxygen, carbon and main fission product's chlorides were evaluated in molten salt. The result of thermodynamic calculation shows most of ceramic oxides have good chemical stability on chlorine, oxygen and uranyl chloride, however the standard Gibb's free energies with carbon have negative value. On the other hand, eleven kinds of ceramic materials were examined by corrosion test, then silicon nitride, mullite and cordierite have a good corrosion resistance less than 0.1mm/y. Cracks were not observed on the materials and flexural strength did not reduce remarkably after 480 hours test in molten salt with Cl$$_{2}$$-O$$_{2}$$ bubbling. In conclusion, these three ceramic materials are most applicable materials for the pyrochemical reprocessing process with chlorine gas condition.

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