ベントナイト中の物質移行モデルの高度化研究

Advanced study of transport analysis in bentonite

河村 雄行*

Kawamura, Katsuyuki*

高レベル放射性廃棄物処分の安全評価において、緩衝材中の核種移行解析は、評価の骨格となる重要部分であり、緩衝材中の物質移行現象をより正しく理解し、核種移行解析で与えるパラメータの信頼性を向上させることは重要課題の一つである。従来は、拡散実験等に基づく経験的な値を評価に用いて来たが、本研究ではベントナイト中の核種移行現象をより基本的なレベルの現象理解から出発して新しい核種移行モデルを確立し、解析上用いるパラメータの妥当性の確認を行うことを目的とする。その手段として、分子動力学(MD)法を用いて分子レベルでスメクタイト近傍のイオンの存在状態や移行特性に関する現象を評価し、さらに数学的な均質化法を適用してマクロレベルまで拡張し、緩衝材中の物質移行モデルを構築する。なお、ベントナイトのミクロ構造を理解するために、今年度は顕微鏡観察を実施した。分子動力学計算では、粘土分子近傍での陽イオンとH Oの分子の挙動を精密にシミュレーションするために、最初にHOの分子モデルの精密化を行った。次に、スメクタイトの一種であるバイデライト(beidellite)とそのCsおよびCa置換体の層間水和物の分子動力学法計算を行い、陽イオン種の違いによる膨潤挙動の詳細を調べた。さらに、白雲母と葉ろう石についても同様に水和・膨潤挙動の詳細をMD計算により検討した。最後に、beidelliteについて、端面を持つ粘土分子-水-気体のMD計算を行い、粘土分子端面近傍での陽イオンと水の挙動を検討した。 微鏡観察では、レーザー共焦点顕微鏡(LSM)を用いてベントナイト粒子や圧縮ベントナイトの断面を観察し、電子顕微鏡観察の結果と対比した。LSMは3次元形状の定量測定や大気条件下での観察が可能であるといった長所を持つが、サブミクロンオーダーの微細構造の観察に関しては、電子顕微鏡に比べ不鮮明であった。ここでは、膨潤過程が含水させる水溶液の塩濃度に依存して変化する過程を観察することができ、これらの結果が粒子間の静電的な反発力の変化と関連があることが示唆された。これらの知識は、今後、緩衝材の微細構造の発達をモデル化する上で重要な情報となる。

Solute and radionuclide transport analysis in buffer material of bentonite day is essential in safety assessment of a geological disposal facility for high-level radioactive waste (HLW). It is keenly required to understand the true physical and chemical process of the transport phenomena and to improve reliability of the safety assessment, since any conventional methods based on experimental models involve difficulty to estimate the level of robustness. For this purpose we start with the molecular dynamics (MD) simulation method to know molecular-based fundamental properties such as an ionic state and diffusion characteristics of hydrated smectite clay minerals, and we intend to extend the microscale properties to the macroscale behaviors by applying the multiscale homogenization method. In the current year study we introduced a detailed study of MD simulation of hydrated clay minerals, and observed microstructures of bentonite by using a confocal laser scanning microscope (LSM). In the MD simulation first a new interatomic potential model was introduced for water molecules. Then the behaviors of hydrated Na-beidellite and its substitution products by Cs and Ca were calculated. Hydrated muscovite and pyrophyllite were also treated. A three-phase system of clay minerals with edges, water and gas is finally was considered to check the behaviors of cations and water molecules near the edges. A microscopic image is important to specify micro/macro behavior of bentonite. We used the LSM (Ar-laser, wave length 488nm) to characterize the microscopic geometry of bentonite. We could observe a 3-D configuration under atmospheric condition to get images of Kunigel V1 (a well-known bentonite in Japan) and Kunipia F (a refined bentonite including 99% of montmorillonite). By using the advantage of LSM we observed swelling properties of bentnite particles under several salt concentration conditions.