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プルトニウム-ウラン混合原料粉末の酸化挙動-酸化プロセスと酸化速度の評価-

Oxidation behaviour of plutonium and uranium mixed oxide powder; Oxidation process and oxidation rate

加藤 正人  ; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 遠藤 秀男

Kato, Masato; Uno, Hiroki*; Tamura, Tetsuya*; Endo, Hideo

サイクル機構では、MOX燃料の原料としてマイクロ波直接脱硝によって得られたMOX粉末(1:1MOX)を用いている。MOX原料は、貯蔵及び製造工程において、自己発熱により原料粉末の温度が上昇し、酸化が進むことが知られている。本報告では、1:1MOXについて、酸化プロセス及び酸化速度を評価し、MOX原料の酸化に関する基礎データを取得することを目的とした。 試験は、原料の比表面積をパラメータとして、示差熱-熱重量計を用いて等速度昇温酸化と等温酸化酸化を測定した。また、酸化試験後の試料は、X線回折測定を行った。試験の結果、酸化は2段階で起こり、比表面積によって以下のように酸化プロセスが変化することがわかった。1.酸化プロセス1 試料3(比表面積 2.24m$$^{2}$$/g)1段目:MO$$_{2}$$$$rightarrow$$MO$$_{2+X}$$$$rightarrow$$MO$$_{2.25}$$ 2段目:MO$$_{2.25}$$$$rightarrow$$MO$$_{2.25}$$+M$$_{3}$$O$8-y2.酸化プロセス2$試料1、2(比表面積5.59、3.86m$$_{2}$$/g)1段目:MO$$_{2}$$$$rightarrow$$MO$$_{2+X}$$+ MO$$_{3-Z}$$$$rightarrow$$MO$$_{2.25}$$+ MO$$_{3-Z}$$ 2段目:MO$$_{2.25}$$+ MO$$_{3-Z}$$$$rightarrow$$MO$$_{2.25}$$+M$$_{3}$$O$$_{8-y}$$+ MO$3-Z酸化速度をAvrami-Erofeevの式で評価し、原料粉末の酸化時のO/Mの変化を原料の比表面積、保持温度、保持時間で表す式を作成し試験結果を良く表すことができた。$

JNC have been manufacturing MOX fuels from Plutonium and Uranium mixed oxide powder (1:1 MOX) that were prepared by microwave direct denitration method. It is well known that MOX raw material oxidize in storage and manufacturing process due to heat generation by self-radiation. The oxidation process and rate of MOX powder were examined for three kinds of powders having different surface area. The examination of isothermal and non-isothermal oxidation was carried out by TG-DTA. The oxidized samples were analyzed by X-ray diffraction measurement. The oxidation of MOX powders proceeded in two steps and the oxidation process changed depending on the surface area of the powder as follows. Process 1 (Surface Area : 2.24m$$^{2}$$/g) First Step : MO$$_{2}$$$$rightarrow$$MO$$_{2-x}$$$$rightarrow$$MO$$_{2.25}$$ Second Step : MO$$_{2.25}$$$$rightarrow$$MO$$_{2.25}$$+M$$_{3}$$O$$_{8-y}$$ Process 2 (Surface Area : 5.59, 3.86m$$^{2}$$/g) First Step : MO$$_{2}$$$$rightarrow$$MO$$_{2+x}$$+MO$$_{3-z}$$$$rightarrow$$MO$$_{2.25}$$+MO$$_{3-z}$$ Second Step : MO$$_{2.25}$$+MO$$_{3-z}$$$$rightarrow$$MO$$_{2.25}$$+M$$_{3}$$O$$_{8-y}$$+MO$$_{3-z}$$ The kinetic analysis of the oxidation was evaluated by Avrami-Erofeev equation. The equation of O/M change on the MOX powder was obtained as function of temperature, keeping time and the surface area of the powder.

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