ガラスの高アルカリ変質試験に関する研究

Fundamental Study on HLW Glass Dissolution in Highly Alkaline Solution

林 真紀*; 上野 健一; 吉川 英樹; 油井 三和

Hayashi, Maki*; Ueno, Kenichi; Yoshikawa, Hideki; Yui, Mikazu

ガラス固化体の処分環境における溶解/鉱物化とそれに伴う核種浸出の機構を実験的、解析的に明らかにし、より現実的な長期浸出挙動の評価およびモデル化に資することを目的として、模擬ガラス(P0798 ガラス)を用いて変質試験を行った。本研究では、溶液pH 一定(pH = 11)でNa 濃度を変化させた条件でP0798 ガラスの変質試験を行い、ガラスの溶解、鉱物化、Cs 浸出に及ぼすNa 濃度の影響を評価した。試験後、浸出液について、ICP-AAS,ICP-AES,ICP-MS 分析法を用いて元素浸出量を分析した。また反応前後ガラスについて、X 線回折装置(XRD)、比表面積測定装置(BET)、電子顕微鏡(SEM/EDS)を用いてガラスの状態を分析した。これらの試験、分析から以下の結論を得た。1) 本試験条件では、Na-バイデライト(スメクタイトグループ)が生成する可能性がある。2) ガラス(P0798 ガラス)の溶解量は時間の平方根に比例して増加し、本試験条件では溶液中の溶存Na 濃度に依存しないことがわかる。3) ガラス(P0798 ガラス)から浸出したCs の多くは、ガラス表面の変質層形成と係わることが推定される。

The purpose of this study is to understand, experimentaly and analytically, the alteration-phase formation and associated elemetal release during aqueous corrosion of HLW glass in order to establish the evaluation and modeling of a more realistic long-term exudation action in disposal environment. Static deterioration tests were performed with a simulated HLW glass, P0798 glass, in solution pH is fixed on conditions (pH=11) and Na concentration is changed, the dissolution of glass and mineralization and the influence of Na concentration exerted on Cs exudation were evaluated. The solution concentrations of dissolved elements were measured by use of ICP-AAS , ICP-AES , ICP-MS , and the unreacted glass and reacted glass were analyzed by use of XRD and BET , electron microscope (SEM/EDS). The results indicated that; 1)Na-beidellite may generate in this experiment condition, 2)The glass dissolution proceeds in proportion to square root of time , it turns out that it is not dependent on Na concentration in solution on this experiment conditions, 3)Most of Cs in the glass is involved with the crystalline alteration-phases formation on the surface of glass.