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TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との相互作用による変遷に関する研究

Research on Changes of Nitrate Interactions with Metals under the Wastes Disposal Environment Containing TRU Nuclide

和田 隆太郎*; 西村 務*; 増田 薫*; 藤原 和雄*; 今北 毅*; 建石 剛*

Wada, Ryutaro*; Nishimura, Tsutomu*; Masuda, Kaoru*; Fujiwara, Kazuo*; Imakita, Tsuyoshi*; Tateishi, Tsuyoshi*

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との相互作用による変遷に関する研究を実施した。TRU廃棄物中には硝酸イオンが塩として含まれる廃棄体が存在する。この硝酸イオンは処分場環境で金属などの還元性物質により、亜硝酸イオンやアンモニア等に変遷し、処分場環境変化や核種移行パラメータに影響を及ぼす可能性がある。そこで、金属と硝酸イオン共存溶液との反応に伴う硝酸イオン変遷反応速度及びガス発生速度を正確に把握するためにガラス密封容器を用いた長期反応試験を実施した。また、低酸素環境下での硝酸イオンと金属との反応速度パラメータを評価するために電気化学試験を実施した。(1) 低酸素環境下で、高アルカリ降水系模擬地下水条件下でアンプルを用いた浸漬試験を実施し、金属(炭素鋼、ステンレス鋼およびジルイカロイ)と硝酸イオンとの反応生成物(亜硝酸イオン、アンモニア、水素ガスなど)に関する長期反応生成量データを取得した。また、従来と同一条件下でアンプル試験を実施し、繰り返し精度はほぼ平均値$$pm$$10%にあり、信頼性の高い方法であることを確認した。(2) 溶液pH、温度および硝酸イオン、亜硝酸イオン濃度をパラメータとした定電位保持試験を中心とした電気化学試験の実施により、硝酸イオン変遷反応への影響を評価した。更に、JNCで開発された"NEON"のアルゴリズムに準拠したモデルに従い解析を実施し、炭素鋼表面での硝酸イオン変遷挙動解析に見通しを得た。

There exists the waste including a nitrate ion as a salt in the TRU waste materials. This nitrate ion can be transferred to the nitrite ion and/or ammonia by reducing materials such as metals in the waste disposal environment, and has the possibility to affect on the disposal environment and nuclide transfer parameters. Therefore, electrochemical tests were conducted to evaluate the reaction rate parameters of the nitrate ion and metals under the low oxygen environment. The long-term reaction test using the glass-seal vessel was also conducted to grasp precisely the nitrate ion transition reaction rate and the gas generation rate caused by the reaction of metal and the nitrate ion coexist solution. (1)}Reaction rate constants under various environments were obtained performing the potentiostatic holding tests with the parameters of the solution pH, temperature, and the nitrate and nitrite ion concentrations. The formula of the nitrate ion transition reaction rate was also examined based on these obtained data. (2) Conducting the immersion tests under the environment of the low oxygen and high-pH rainfall underground water site, the long-term reaction rate data were obtained on the reaction products (ammonia, hydrogen gas etc.) of metals (carbon steel, stainless steel and zircaloy etc.) with nitrate ion. The tests under the same conditions as in the past were also conducted to evaluate the test accuracy and error range of the long-term reaction test with the glass-seal vessels.

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