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超ウラン元素の加水分解及び錯生成に関する研究 III

Study on Hydrolysis and Complexation Reactions of Transuranium Elements III

森山 裕丈*

Moriyama, Hirotake*

高レベル放射性廃棄物地層処分の安全性評価に資するため,アルカリ性の領域におけるU(IV)の溶解度測定を行うとともに,熱力学データを調査した。その結果,U(IV)の溶解度測定においては,アルカリ性の領域でU(IV)の溶解度が上昇することを観測するとともに,測定された溶解度曲線を行い,高次の加水分解定数.$$beta$$$$_{5}$$$$^{o}$$,$$beta$$$$_{6}$$$$^{o}$$を求めた。また,熱力学データの調査においては,溶解度積,加水分解定数及び種々の配位子に対する錯生成定数についての報告値の比較検討を行い,特に4価のアクチニドイオンの.$$beta$$$$_{4}$$$$^{o}$$値の誤差が大きいことなどを確認した。この誤差の原因については,8配位に拡張した剛体球モデルを用いて. $$beta$$$$_{4}$$$$^{o}$$の値を推定し,中性付近におけるコロイド生成の影響によるものであることを確認した。

In support of the safety assessment of geologic disposal of high level radioactive wastes, solubility measurement of U(IV) in alkaline solution was performed. The solubility of U(IV) was observed to increase in alkaline solution, and the hydrolysis constants beta$$_{5}$$$$^{o}$$and beta$$_{6}$$$$^{o}$$were obtained. Reported thermodynamic data of solubility products, hydrolysis constants and complexation constants were also compared and discussed. It was found that uncertainty of the reported beta$$_{4}$$$$^{o}$$values of tetravalent actinide ions is still large. The beta$$_{4}$$$$^{o}$$values were estimated by using a hard sphere model extended to 8 coordination, showing that such large uncertainty is due to the effect of colloid formation.

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