セメント浸出液及び地下水中における花崗閃緑岩及び砂岩を対象としたヨウ素の実効拡散係数及び分配係数の評価

An Estimation of the Effecticve Diffusion Coefficients and Distribution Coefficients of Iodine in Granodiorite and Sandstone Saturated by Synthetic Cement Pore Water and Synthetic Groundwater

本田 明; 三原 守弘  ; 加藤 大生*

Honda, Akira; Mihara, Morihiro; Kato, Hiroshige*

TRU廃棄物の処分施設においては,多量のセメント系材料を使用することが考えられている。このため,処分施設及びその周辺の地球化学的条件は,セメント系材料の溶解によって,長期に渡りpH12以上の高アルカリ性に維持される可能性がある。したがって,TRU廃棄物処分の性能評価においては,セメント系材料の影響を考慮した放射性核種の移行パラメータ(実効拡散係数及び分配係数)を設定する必要がある。しかし,既往の研究において,セメント系材料を起源とした高アルカリ条件における岩石中の放射性核種の分配係数や拡散係数等について十分な評価がされているとは言いがたい。一方,TRU廃棄物には,高レベル放射性廃棄物にほとんど含まれないヨウ素-129を多く含む廃棄体グループがある。このヨウ素-129は半減期が10年と非常に長く,かつ人工バリアや天然バリアへの収着がほとんど見込まれないことから,TRU廃棄物処分システムの性能評価において,最も重要な核種の一つである。本研究では,結晶質岩の一例として花崗閃緑岩,堆積岩の一例として砂岩を選定し,模擬セメント浸出液(CW)及び模擬地下水(GW)を使用したヨウ素の透過拡散(Through-diffusion)実験をAr雰囲気において実施し,以下の知見が得られた。CW条件におけるヨウ素の実効拡散係数は,実験結果の解析によって花崗閃緑岩,砂岩ともに時間の経過にともない低下していることが示唆された。本実験で得られたヨウ素のDeを中性条件における既往の報告値と比較すると,CW条件における花崗閃緑岩中のヨウ素のDeは2桁以上低いものであった。また,砂岩の場合には,既往の報告値と比較してGW条件のDeは同程度であったのに対し,CW条件のDeは12桁低いものであった。実験後の砂岩の試料をSEMで観察した結果,CW条件の実験に供した試料では,表面全体が繊維状の二次鉱物によって覆われていた。このことから,CW条件におけるヨウ素のDeの低下は,二次鉱物の沈殿が大きく影響していることが推測された。一方,分配係数についはGW条件における砂岩の実験で1.7x103.0x10m/kgが得られた。しかし,それ以外の実験ケースでは分配係数を得ることができなかった。

Cementitious materials will be used expensively in the TRU waste repository. The cementitious materials will keep the high pH condition (pH12) in the pore water of repository and the surrounding environment for long period. Thus it is necessary to obtain the data measured under the high pH conditions for the performance assessment of the TRU waste repository. However the uumber of the available data are limited. On the other hand, iodine-129 is an important nuclide because of its long half-time and poorly-sorbing nature. Therefore the effective diffusion coefficients De and distribution coefficients Kd of iodine in both crystalline rock and sedimentary rock were estimated in this study. Granodiorite and sandstone were selected as an example of crystalline rock and that of sedimentary rock respectively. Through diffusion experiment were carried out in an argon atmosphere.The diffusivity of iodine in both type rocks saturated by synthetic cement pore water was reduced with increasing experimental period. The analysis of experimental results suggested that this phenomenon was caused by decrease of De values. For granodiorite, the De values obtained in this study using synthetic cement pore water were 2 orders of magnitude smaller than literature values which obtained at neutral pH. For sandstone, the De values using synthetic cement pore water were 1 - 2 orders smaller than literature values, however those using synthetic groundwater were consistent with literature values. SEM observation of sandstone after the diffusion experiment showed that the secondary mineral coated the surface of sandstone. These observation results suggested that decrease of De value in case of synthetic cement pore water was ascribed to the precipitation of secondary mineral.In this study, Kd values of iodine on sandstone were 1.7x10- 3.0x10m/kg in synthetic groundwater. However Kd values of other cases could not be estimated.