ガラス固化体の長期鉱物化に関する研究(IV)

Fundamental Study on HLW Glass Corrosion and Mineralization (IV)

稲垣 八穂広*

Inagaki, Yaohiro*

本研究(H13H16)では、処分環境におけるガラス固化体の溶解/変質とそれに伴う核種浸出の反応機構を明らかにする事によって長期浸出挙動評価の信頼性を高めることを目的とし、模擬ガラス固化体P0798を用いた各種条件における溶解/変質実験および解析を行ってきている。本年度(H16)は、ガラス溶解/変質速度のガラス粒径依存性およびガラスからのSe(セレン)の浸出挙動を評価することを目的として浸出/変質実験および解析を行った。また、これまでに得られた成果を整理し、より信頼性の高い浸出モデルへの適用について考察した。 ガラス溶解/変質速度のガラス粒径依存性については、粒径の異なる4種類のガラス試料(粒径32710m)を用いた溶解/変質実験を行い、溶解/変質速度をガラスの水和変質を基にした拡散モデル(水和変質モデル)を用いて解析評価した。その結果、いずれのガラス粒径の場合もその溶解/変質速度を同じ拡散係数の値( 10m/s(120C))を用いて良く説明できることがわかった。また、ガラス粒径(または表面積)は溶解/変質速度に大きな影響を及ぼし、核種浸出評価において重要な因子となることがわかった。Seの浸出挙動については、同上の溶解/変質実験より、Seはガラスマトリクス主要構成元素であるSiと調和的に溶解することから、その浸出速度はSiOガラスマトリクスの溶解速度に依存し、また浸出したSeは本実験条件では低溶解度固相として析出しないものと予想された。これまでに得られた成果を整理では、昨年度までの研究結果を再評価し、水和変質モデルを用いてガラス溶解/変質速度の温度依存性、ガラス粒径依存性およびベントナイト共存でのガラス溶解/変質速度をいずれも良く説明できる事を明らかにし、本モデルの長期浸出挙動評価への適応性を明らかにした。

The purpose of this study(fiscal year 2001-2004) is to understand, qualitatively and quantitatively, the glass corrosion and associated elemetal release under assumed disposal conditions for long-term referring to geochemical mechanism in order to establish the validation for long-term corrosion/leaching model. This report(fiscal year 2004) discusses glass size dependence of the glass corrosion rate and leaching of Se from the glass on the basis of the results of corrosion tests performed with P0798 simulated HLW glass with four different sizes. The conclusions are; (1) the glass corrosion rate for the glass with four different sizes can be analyzed by use of hydration model (water diffusion model), and value of the diffusion coefficient is evaluated to be 10m/s at 120C, (2) Se leaches from the glass congruently with Si, and the leached Se cannot precipitate under the present conditions, (3) the experimental results on glass corrosion rate including previous results of the temperature dependence and the rate in the presence of bentonite can be explained by use of the water diffusion model, which indicates that application of this model is available for confirming validity of the long-term corrosion/leaching model.