ベントナイト中の物質移行モデルの高度化研究(III)

Advanced Study of Transport Analysis in Bentonite (III)

河村 雄行*

Kawamura, Katsuyuki*

高レベル放射性廃棄物処分の安全評価において、緩衝材中の核種移行解析は、評価の骨格となる重要部分であり、緩衝材中の物質移行現象をより正しく理解し、核種移行解析で与えるパラメータの信頼性を向上することは重要課題の一つである。従来は、拡散実験等に基づく経験的な値を評価に用いて来たが、本研究ではベントナイト中の核種移行現象をより基本的なレベルの現象理解から出発して新しい核種移行モデルを確立し、解析上用いるパラメータの妥当性の確認を行なうことを目的とする。その手段として、分子動力学(MD) 法を用いて分子レベルでスメクタイト近傍のイオンの存在状態や移動特性に関する現象を評価し、さらに数学的な均質化法を適用してマクロレベルまで拡張し、緩衝材中の物質移行モデルを構築する。分子動力学計算では、粘土分子近傍での陽イオンとHO 分子の挙動を精密にシミュレーションするために、最初にHO の分子モデルの改良を行なった。次に、スメクタイトの一種であるNa バイデライト(beidellite)とそのCs およびCa 置換体の層間水和物の分子動力学法計算を行い、陽イオン種の違いによる膨潤挙動と陽イオンの拡散挙動の詳細を調べた。ベントナイトのミクロ構造を理解するために、前年度は顕微鏡観察を実施している。今年度は、微視レベルの粘土鉱物の結晶端面における吸着を考慮したCs イオンの拡散解析を実施した。すなわち、ベントナイトが微視的レベルにおいて確率的に周期構造を持つとし、その微視的構造と巨視的な挙動を結びつけることができる均質化理論を導入して拡散問題の数値解析を行った。

Solute and radionuclide transport analysis in bu.er material made of bentonite clay is essential in safety assessment of a geological disposal facility for high-level radioactive waste (HLW). It is keenly required to understand the true physical and chemical process of the transport phenomena and to improve reliability of the safety assessment, since any conventional methods based on experimental models involve di.culty to estimate the robustness for a very long-term behavior. In order to solve this di.culty we start with the molecular dynamics (MD) simulation method for undrstanding the molecular-based fundamental properties such as an ionic state and diffusion characteristics of hydrated smectite clay minerals, and we extend the microscale properties to the macroscale behaviors by applying the multiscale homogenization method. In the study of this year we improved the MD atomic model for the hydrated clay minerals, and a new adsorption-di.usion analysis scheme by the homogenization analysis (HA). In the MD simulation first we improved the interatomic potential model for the smectitic clays. Then the behaviors of hydrated Na-beidellite and its substitution products by Cs and Ca were calculated. Not only the swelling behaviors of the beidellite minerals but also the di.usion characteristics of cations in the interlayer space are calculated. A microscopic image is important to specify micro/macro behavior of bentonite. Last year we observed microstructures of bentonite by using a confocal laser scanning microscope (LSM). Based on the knowlwdge of the local material properties obtained by MD and the microscopic observation we simulated the micro-/macro-behavior of diffusion experiments of the bentonite which included the microscaleadsorption characteristics at the edges of clay minerals.