晶析工程における除染性能影響因子評価試験

Estimation Tests for Effecting Factor on Decontamination Property in Crystallization Process

草間 誠*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*

Kusama, Makoto*; Chikazawa, Takahiro*; Tamaki, Yoshihisa*

核燃料サイクル開発機構が開発を進めている先進湿式再処理(NEXT:New Extraction System for TRU Recovery)法では、経済性向上および廃棄物発生量低減の観点から、燃料溶解液からウランのみを部分的に回収し、溶媒抽出プロセスの処理量を低減する補完要素技術として晶析法に着目している。晶析法は温度による溶解度の違いを利用しており、新たな試薬を使用しないため、PUREX法を基盤とする再処理プロセスに適合すると考えられる。晶析法では析出したウラン結晶の精製度を高めるために、硝酸水溶液による洗浄操作を行うことを想定しているが、この洗浄操作に伴う結晶の溶解量等の評価に関するデータが十分ではない。そこで本試験では、洗浄液の硝酸濃度をパラメータに、結晶溶解量および精製度(除染係数)に与える影響を評価した。その結果、結晶の溶解量は硝酸濃度が高い方が抑制され、1M硝酸に比べて8M硝酸の溶解量は1/2程度に低減した。また、除染係数は8M硝酸に比べて1M硝酸の方が2倍程度に高まった。このように結晶溶解量と精製度に相関性があることを確かめられた。なお、本試験条件における結晶の溶解ロス率は1020%程度の範囲であった。次に、NEXT法の設計検討における燃料溶解液条件を想定し、ウラン溶液に模擬FP元素(Rb,Sr,Y,Zr,Mo,Ru,Cs,Ba,Nd)を添加した原料液を用いて、ウラン晶析試験および生成結晶の洗浄試験を行い、除染係数等のデータを取得した。その結果、設計検討付近の原料液濃度範囲においては、晶析操作によりBaがUとともに析出し、それ以外の元素は溶液中に残留することが確かめられた。設計範囲を外れる極端な濃度条件においてはCsが析出することも確認した。また、これら析出物以外は、ろ過操作のみで除染係数10程度、洗浄操作を行うことで100程度となり、ろ過および洗浄操作により精製度を高められることが確認できた。

In crystallization unit, UNH (Uranyl Nitrate Hydrate) crystals are washed by a nitric acid solution to get high decontamination factor, but the data on UNH crystals dissolution by washing procedure is insufficient to evaluate the effectiveness of crystallization unit. So, in this study, the effect of a nitric acid concentration to UNH crystals dissolution and decontamination factor was tested. As results, it was found that UNH-crystals dissolution was suppressed as the nitric acid concentration was higher, for example UNH-crystals dissolution by 1N nitric acid washing becomes half as compared with 8N solution washing. And as for the decontamination factor of UNH crystals, it was found that these values by 1N nitric acid washing raised 2-times as compared with 8N nitric acid washing. It was suggested that the decontamination factor of UNH-crystals have the correlation to UNH-crystals dissolution, and shown that UNH crystals loss by washing is 10~20wt% in this experiment.In addition, the crystallization behavior tests used a simulated spent fuel dissolved solution which was prepared by cold FP elements was carried out in a batch-wise experimental method. As results, it was found that in the condition of the feed solution in process design study, Ba element is crystallized with UNH, but other elements were remained in mother liquid. Besides, in the condition of the feed solution contained extreme quantity of Cs than process design concentration, it was found that Cs element was crystallized with UNH. On the other hand, the decontamination factor of other elements except Ba and Cs was about 10 after crystal-liquid separation by filtration, and then increased about 100 after crystal washing. It was confirmed that UNH crystal purity was increased by crystal-liquid separation and washing procedure.