乾式再処理における電解挙動解析コードの開発

Development of the electrorefining analysis code in the dry reprocessing

岡村 信生 ; 田中 博

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乾式再処理システムの中には、溶融塩を用いた電解精製工程を採用しているものがある。しかし、実験データや運転経験が少ないことから、電解中の物質挙動については十分に把握されていない。本研究は、この物質挙動を解析するためのコードの開発を目的とした。一般的な電解を取り扱う計算コードには、以下の2種類のものがある。電極間の電位から電解槽内の電位分布と電流密度分布を求め、これらをもとに陰極表面に空間分布を持った析出物を析出させるというマクロ的なモデルに基づくものと、陰極電位からNernstの式を用いて陰極表面における物質の濃度を求め、溶液中の濃度との勾配から拡散方程式を解いて析出物量を算出するミクロ的なモデルに基づくものである。本研究では、マクロ的なモデルとミクロ的なモデルを結合し、さらに溶融塩の流動も考慮することが可能な解析コードの開発を行った。解析の結果、溶融塩を攪拌することで、電流密度分布により生じる折出物の偏在が解消されることやO2ガスによるPuの4乗プラスの酸化(Puの4乗プラスPuO2の2乗プラス)と電折(PuO2の2乗プラスPuO2)を同時に行うMOX電解で効率よくPUO2を回収できることが確認された。

The electrorefining using molten salt is employed in some pyrochemical reprocessing systems. The material behavior in this process, however, is not sufficiently clarified because of the lack of experimental data. The objective of this study is to develop the analysis code of the material behavior. There are two kinds of codes for the analysis of electrorefining process. One is based on the model of material behavior in macroscopic region, which calculates the electrical potential distribution and the current density distribution from electrical potential difference between anodes and cathodes, and obtain the amount of deposited material with spatial distribution on cathode surface. The other is based on the model of material behaviors in microscopic region, which calculates material concentrations on cathode surface with the Nernst's equation from cathode electrical potential, and estimates deposition yields to solve the diffusion equation with material concentrations in molten salt and on cathode surface. In this study, the analysis code, that is able to treat material behaviors with the model of ones in macroscopic and microscopic region and consider molten salt flow, has been developed. As a result, it is confirmed that the segregation of the deposit on cathod caused by the current density distribution is disappeared by stirring molten salt and PuO is efficiently recovered in the MOX electrolysis in which Pu4 is oxidized to PuO by O and PuO is reduced by electrochemical reaction.