レーザ共鳴イオン化質量分析法による高速炉被覆管材料の炉内クリープ破断試料同定法の開発

Development of Cladding Material Creep Rupture Detection System Using Laser Resonance Ionization Mass Spectrometry for the Fast Reactor

伊藤 主税   ; 野瀬 正一; 原野 英樹; 有馬 聡宏*

Ito, Chikara; Nose, Shoichi; Harano, Hideki; Arima, Toshihiro*

燃料破損時のプラント運転における安全性と信頼性のさらなる向上を目的として、レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いた高速炉用破損燃料位置検出システムの開発を進めている。これまでに、天然組成の極微量のXeおよびKrガスを含むArガスを用いてシステムの性能を評価し、定量下限がXe原子1核種あたり2.2ppt,Krについては100pptと超高感度を有することを確認した。本研究では、照射技術への応用として、高速炉燃料被覆管材料の炉内クリープ強度特性を評価するための炉内照射クリープ試験に本システムを用い、その適用性を評価した。炉内照射クリープ試験は、「常陽」MK-II炉心第29サイクルから第32サイクルにおいて、照射試料毎に同位体組成比を変えたXe、Krの混合ガス(タグガス)を封入した照射試料を温度制御型材料照射装置(MARICO)にて炉内照射し、破断に至るまでの時間を測定した。照射試料の破断により放出したタグガスは炉内カバーガス空間に移行し、Krの核種濃度で3150ppbに希釈される。試料破断後、カバーガスをサンプリングして破断により放出されたタグガスをRIMS装置にて分析した。照射試料に封入したタグガス組成を基に、カバーガス中に放出されたタグガスの同位体組成を計算し、分析結果と比較して、放出されたタグガスの種類を推定した。その結果、試料破断により放出されたタグガスを1種類に絞り込むことができ、内圧を変化させて設定した試料ごとの目標破断時間と組み合わせることにより、破断試料を1つに絞り込むことができた。この結果は、試料破断時に試料から放出される気泡の通過に伴う熱電対の温度信号の揺らぎを検出する方法による同定結果と一致し、また、温度信号の揺らぎが検出できなかったケースについても、RIMSにより破断した試料の種類を同定できた。これらより、RIMS装置を用いてカバーガス中に含まれる極微量のタグガスを分析することにより、炉内照射クリープ試験における破断試料の同定手段に適用できる見通しを得た。

In the experimental fast reactor JOYO, an on-line instrumented material irradiation rig developed to acquire various irradiation data. The Material Testing Rig Temperature Control (MARICO) is capable of collecting creep rupture strength data for fast reactor fuel cladding materials. The irradiation using MARICO rig began in 1994 with JOYO's 29th operational cycle and ended in 1998 with the 32nd cycle. A ruptured sample might not be able to be specified with a device of MARICO in the irradiation examination. To improve irradiation technology, the trace rare gas detection technique using laser resonance ionization mass spectrometry (RIMS) is applied to creep rupture experiment. The irradiation capsules are labeled with tagging gases. The identification uses isotope analysis of the tagging gas leaked out of the breached steel capsule, diffused in the argon cover gas. The RIMS device analyzed the isotopic composition of the cover gas of which it took a sample. As that result, the isotopic composition that it was measured with a RIMS device corresponded with the tag gas identified by the MARICO device.