(U,Pu,Am)Oの相状態

Phase relation of (U,Pu,Am)O

逢坂 正彦  ; 三輪 周平  ; 門藤 健司; 小崎 葉子 ; 石 洋平; 吉持 宏; 関 崇行*; 関根 伸一*; 石田 貴志*; 田中 健哉

Osaka, Masahiko; Miwa, Shuhei; Mondo, Kenji; Ozaki, Yoko; Ishi, Yohei; Yoshimochi, Hiroshi; Seki, Takayuki*; Sekine, Shinichi*; Ishida, Takashi*; Tanaka, Kenya

最大5%のAmを含有する(U,Pu,Am)Oの相状態を、X線回折、金相観察及びDTAにより実験的に評価した。格子定数は、Am濃度またはO/M比とともに増加する傾向を示したが、その度合いは(U、Pu)Oと異なっていた。金相写真による組織観察結果から、O/M=1.98付近で大幅な組織変化が観察された。同じくO/M=1.98以上において、(U,Pu)Oには無い多くのDTAピークが観察された。これらの結果について、AmをIII価とし、等価量のUがⅤ価に酸化されるという仮定を立て、解釈を試みた。その結果、格子定数のAm濃度依存性は、各元素のイオン半径を用いたモデルにより良好に再現することができた。またO/M=1.98付近の組織変化は、各元素の原子価状態に依存することが示唆された。以上から、(U,Pu,Am)O中のAmはIII価で存在するであろうことが示された。

An experimental investigation for the phase relation of (U,Pu,Am)O was performed with XRD, ceramography and DTA. Although lattice parameter tended to increase with increases of Am content and O/M ratio, its slope differed from that of (U,Pu)O. A drastic structural change was observed around O/M=1.98. Besides, many DTA peaks, which could never be seen in the case of (U,Pu)O, were observed above O/M=1.98.These results were interpreted with a hypothesis that all Am were trivalent and equivalent amount of U became pentavalent. The dependence of lattice parameter on Am content could be expressed well by using a model with ionic radii of each element. Also the structural change around O/M=1.98 could be explained as caused by valence states of each element. It was concluded from these interpretation that all Am in (U,Pu,Am)O were likely to exist as trivalent state.