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高レベル廃棄物地層処分システムの性能評価のためのCmに関する熱力学データ整備

Developments of thermodynamic database of Cm for performance assessment of geological disposal system of high level radioactive waste

石川 博久; 油井 三和; 芦田 敬 ; 澁谷 早苗

Ishikawa, Hirohisa; Yui, Mikazu; Ashida, Takashi; Shibutani, Sanae

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムの性能評価においては、核種の溶解度を熱力学計算により評価を行っている。この計算には信頼性の高い熱力学データベースを必要とする。本報においては、Cmに関しての熱力学データ整備を行ったので報告する。H-3レポートにおいて使用した熱力学データベースPNC-TDB(H30)では、CmのデータはHATCHESTDBを引用している。固相はAmをアナログとして、Amのデータをそのまま引用している。最近の報告例として、Cmの液相化学種に関する生成定数がスペシエーション分析により得られている。これらのうち、実験・解析条件が妥当と考えられるデータを用いて計算した溶解度と、Cm添加ガラスからの浸出試験結果を比較したところ、下記のデータセットを用いることにより、実験結果を良く説明できることが確認された。CmOHCO$$_{3}$$$$(cr) leftrightarrow$$ Cm$$^{3+}$$ + H$$_{2}$$O - H$$^{+}$$ + CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ log K = -7.03 CmOH$$^{2+}$$ $$leftrightarrow$$ Cm$$^{3+}$$ + H$$_{2}$$O - H$$^{+}$$ log K = -7.56(I=0) CmOH$$_{2}$$$$^{+}$$ $$leftrightarrow$$ Cm$$^{3+}$$ + 2H$$_{2}$$O - 2H$$^{+}$$ = log K = -15.7(I=0) CmCO$$_{3}$$$$^{+}$$ $$leftrightarrow$$ Cm$$^{3+}$$ + CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ log K = 5.34(I=0)以上のデータは、同じ三価のアクチニドで化学的性質が類似しているといわれている、Amのデータの報告値のばらつきの幅に入るものであり、化学的アナログ性に矛盾しないものと考えられる。よって、PNC-TDBに以上のデータを追加またはこれに変更するものとする。

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