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Experimental evaluation of transmutation behaviour for americium under fast and thermal neutron spectra

高速及び熱中性子下でのAm核変換に関する実験的評価

小山 真一; 三頭 聡明

Koyama, Shinichi; Mitsugashira, Toshiaki

原子力機構では、熱及び高速中性子下におけるAmの核変換挙動を実験的に評価するため、2種類の照射$$^{241}$$Am酸化物試料について放射化学的手法で分析を行った。その一つは、高速炉実験炉「常陽」において3$$times$$10$$^{15}$$c/cm$$^{2}$$sの高速中性子フラックスにて275日間照射されたバナジウムキャプセルに封入された$$^{241}$$Am酸化物である。もう1種類は、JMTRにおいて2$$times$$10$$^{14}$$c/cm$$^{2}$$sの熱中性子フラックスにて207日間照射されたMgOを母材とする$$^{241}$$Am入りのペレットである。これらのサンプルを照射した後、Am, Cm及びPuを化学分離し、同位体組成比を$$alpha$$, $$gamma$$線スペクトル及び質量分析装置により分析した。また燃焼率,核分裂元素数を評価するため、$$gamma$$線スペクトル及び質量分析装置によりそれぞれ$$^{137}$$Cs及び$$^{148}$$Ndを分析した。$$^{242m}$$Am, $$^{243}$$Am, $$^{238-242}$$Pu及び$$^{242-248}$$Cmが明瞭に観察された。そのAm核変換比は、試験した試料の照射条件において、高速及び熱中性子下でそれぞれ約10%及び80%となった。それぞれの試料での核変換挙動を評価するため、中性子断面積評価結果に基づく核分裂/中性子捕獲断面積比を評価した。結果として、熱中性子スペクトルでは、高速中性子スペクトルに比較して$$^{244}$$Cmや$$^{246}$$Cmといった偶偶核の蓄積が顕著であることが証明された。これらの結果は、原子炉の中性子反応を利用したMA核変換の重要な知見を与える。本試験では、その基礎的な分析データが得られた。

In order to evaluate the transmutation behavior of americium under fast and thermal neutron spectra, two kinds of irradiated $$^{241}$$Am oxide samples were analyzed by radiochemical methods in Japan Atomic Energy Agency. One is $$^{241}$$Am encapsulated in a vanadium capsule which was irradiated in the experimental fast reactor JOYO for 275 effective full power days (EFPD) under the fast neutron flux of 3$$times$$10$$^{15}$$ c/cm$$^{2}$$s. The other is $$^{241}$$Am oxide pelletized with MgO which was irradiated in Japan Material Testing Reactor for 207 EFPD under the thermal neutron flux of 2$$times$$10$$^{14}$$ c/cm$$^{2}$$s. After dissolution of these samples, americium, curium and plutonium were chemically separated and their isotope compositions were analyzed by alpha and $$gamma$$-ray spectrometry and mass spectroscopy. $$^{137}$$Cs and $$^{148}$$Nd were measured by $$gamma$$-ray spectrometry and mass spectroscopy, respectively, to determine the total fission events and burnup. $$^{242m}$$Am, $$^{243}$$Am, $$^{238-242}$$Pu and $$^{242-248}$$Cm were clearly observed. The total transmutation ratios of americium under the fast and thermal neutron spectra were about 10% and 80% in the irradiation conditions, respectively. The fission to capture cross-section ratios were evaluated in order to compare the transmutation behavior of americium. As the result, it is proved that the accumulation of even-even nuclei, such as $$^{244}$$Cm and $$^{246}$$Cm, in the thermal neutron spectrum was remarkable than that under the fast neutron spectrum. It is expected that these results show the important aspect to discuss the transmutation concept by using several neutron reaction in the reactor. In this study, the fundamental analytical data could be obtained.

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