Dynamics of oxidation on Si(111) surface

Si(111)表面の酸化ダイナミクス

吉越 章隆 ; 寺岡 有殿

Yoshigoe, Akitaka; Teraoka, Yuden

Si(111)-77表面の酸素分子の室温吸着ダイナミクスに関して、初期吸着確率及び飽和吸着量の広い入射エネルギー(0.03eV2.3eV)依存性を調べた。実験は、SPring-8のBL23SUの表面反応分析装置にて行った。吸着酸素量が飽和に達するまで高分解能放射光を用いてO1s及びSi2p光電子スペクトルを交互に時分割測定した。測定した入射エネルギーに対して、吸着酸素量の時間変化が解離吸着型ラングミュアー速度式で説明できた。0.03eVから0.06eV付近まで初期吸着確率が大きく減少したことから、前駆的吸着状態を経由した吸着過程が支配的と考えた。一方、0.06eVより大きな入射エネルギーでは初期吸着確率が増加したことから、直接吸着が支配的になることを明らかにした。一方、前駆的吸着状態を経由した吸着過程が支配的と思われる0.03eVから0.06eV付近では吸着サイト密度に若干の減少傾向が見られるもののおおむね0.4eVまで初期吸着確率と同じ傾向であったが、0.4eVから1.7eV付近まで吸着サイト密度は緩やかに増加し、最終的に1.8倍程度に増加することがわかった。また、高分解能O1s光電子スペクトルの解析の結果、入射エネルギーが2.3eVでは高結合エネルギー側に「ins2-tri」ケミカルシフト成分が0.03eVに比べて増加していることを明らかにした。これらの結果から、0.4eVをエネルギー閾値としてそれ以上において直接活性化吸着反応が起きることを見いだした。

We studied the adsorption dynamics for oxygen molecule on Si(111)-77 at room temperature investigated by the measurement of initial sticking probability and saturation coverage depending on a wide incident energy region (0.03eV-2.3eV). All experiments were performed by using the surface reaction analysis apparatus constructed at SPring-8. The time-resolved O1s and Si2p XPS with synchrotron radiation was measured up to saturation coverage. The uptake curve was almost explained by the dissociative Langumir-type adsorption equation for all incident energy conditions. Since the initial sticking probability decreased from 0.03 to 0.06eV, we considered that the dominant adsorption mechanism is the trapping-mediated adsorption process. The increment of initial sticking probability over 0.06eV indicates that the direct adsorption process is dominat mechanism. The incident energy dependence of saturation coverages shows similar to that of initial sticking probability up to 0.4eV, whereas the increment of saturation coverage is found in the incident energy between 0.4eV and 1.7eV and the saturation coverage finally reaches 1.8 larger than that at 0.03eV. When the incident energy is 2.3eV, the component assigned to the "insx2-tri" adsorbed oxygen atoms is clearly observed at the higher binding energy side in the high energy-resolution O1s XPS. These results indicate that the direct ativated-adsorption pathway is induced by the translational kinetic energies.