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モンテカルロ法による地球化学計算コードを用いたセレン及びネプツニウムの溶解度の不確かさ解析

Uncertainty analysis of solubility for selenium and neptunium by Monte Carlo simulation of geochemical modeling code

武田 聖司 ; 木村 英雄

Takeda, Seiji; Kimura, Hideo

高レベル放射性廃棄物等の地層処分の安全評価において、放射性元素の溶解度(限度)は重要度の高いパラメータの1つである。原子力機構では、地下水水質の条件及び熱力学データの不確かさが放射性元素の溶解度に及ぼす影響の定量化を目的として、モンテカルロ法に基づく確率論的溶解度解析コードPA-SOLを開発した。また、代表的な熱力学データベースであるEQ3/6-TDBとJNC-TDBを用いて、既往の緩衝材間隙水組成データから推定される水質条件の変動に対するセレン(Se)とネプツニウム(Np)の溶解度の確率論的解析を実施した。その解析から、SeとNp溶解度に対し影響度の大きい水質条件(Seに対してEh-pH条件と鉄濃度,Npに対して溶存炭素濃度とEh-pH条件)を同定した。また、2つの熱力学データベースの違いによる溶解度の差は、Seの場合、特に固相FeSe$$_{2}$$の平衡定数の不確かさに起因していること、Npの場合、Np溶解度の溶存炭素濃度依存性を支配する炭酸錯体Np(CO$$_{3}$$)$$_{4}$$$$^{4-}$$とヒドロキソ炭酸錯体Np(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$$$^{2-}$$のデータベースにおけるデータの存在の違いによることが明らかとなった。

Solubility of radioactive element in waste glass is a key parameter for safety assessment of geologic disposal of radioactive waste. JAEA has developed the probabilistic analysis code of uncertainty of solubility limit for radioactive substances in a geological disposal (PA-SOL) to estimate the uncertainty of solubility associated with the uncertainties in both groundwater chemistry and thermodynamic data. The selenium and neptunium solubilities are calculated for the uncertainty of groundwater chemistry in repository environment, based on previous data of pore water chemistry in buffer materials, using the representative thermodynamic database, EQ3/6-TDB and JNC-TDB. The results of uncertainty analyses show that the highly effective parameters of groundwater chemistry are identified as the Eh-pH condition and iron concentration for selenium and the Eh-pH condition and carbonate concentration for neptunium.

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