分子軌道法を用いた粘土鉱物エッジ表面の構造に関する研究

Molecular orbital theory calculations of edge surface structures for clay minerals

四辻 健治; 武田 聖司 ; 木村 英雄

Yotsuji, Kenji; Takeda, Seiji; Kimura, Hideo

放射性廃棄物の地層処分におけるバリア材としての使用が有力視されているベントナイト緩衝材は、高温,高pH環境の長期間にわたる影響により溶解/変質し、そのバリア性能を低減させる可能性が懸念されている。特にベントナイトの特性を支配するモンモリロナイトの溶解は、地層処分の長期的安全評価を進めるうえでキーとなる事象であり、室内実験やナチュラルアナログ研究、また分子シミュレーションなどによる理論的研究が進められている。本研究は、「粘土鉱物は原子の規則的な集合体であり、その変質は電子レベルの化学反応である」という観点に基づき、分子軌道法を用いてベントナイト、特にモンモリロナイトの特性及び溶解/変質メカニズムについて原子・電子レベルからの解明を目的とする。特に本報告では、さまざまな溶解実験におけるその場観察などにより粘土鉱物の溶解フロントと考えられている層状ケイ酸塩のエッジ表面を原子レベルでモデル化し、分子軌道法を用いた構造最適化で緩和して得られたエッジ表面の構造及び特徴について報告する。さらに、ボンドの結合強度から溶解反応に関する律速段階を推定し、アルカリ溶解における反応速度について考察する。

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