R&D of lifetime extension for primary materials by active chemistry control for coolant helium; A Study of chemical equilibrium in the HTGR core

化学的不純物アクティブ制御による原子炉材料長寿命化の研究開発; 炉内化学平衡状態の解明

坂場 成昭 ; 濱本 真平  ; 竹田 陽一*

Sakaba, Nariaki; Hamamoto, Shimpei; Takeda, Yoichi*

ヘリウムガス冷却炉の固有の安全性は、冷却材に使用するヘリウムガスの化学的不活性さによるところが大きい。ヘリウムガスは希ガスであり、相変化がなく化学的に極めて安定であるが、ヘリウムに内包する化学的不純物は高温材料の表面に作用し、その寿命に影響を与える。従来、冷却材ヘリウム中の不純物管理は、炉心黒鉛の酸化防止の観点から純化設備による単純除去を行ってきた。しかし、この方法では、例えば高温機器のクリープ破断時間を支配する冷却材中の炭素活量と酸素分圧のバランスを制御することができないため、1次系構造材の劣化を管理することができなかった。高温機器を経済的かつ合理的に設計するためには、不純物濃度をソフト的手法により最適制御することが重要である。そこで、ヘリウム中原子炉機器の長寿命化を目指し、化学状態に呼応しながら化学的不純物をヘリウム中に積極的に注入可能なパルス状アクティブ制御法を開発する。研究開発の第一段階として、炉心における高温放射線下の化学平衡の解明を行う。化学的不純物の生成は、熱平衡に加え炉心における放射線分解(ラジカル反応,イオン反応)が相互に影響した結果、化学平衡的に決定される。本報では、支配的条件における化学平衡式の温度別な解明及び化学的不純物相互の影響を検討し、かつHTTRにおける実験データを適宜参照しながら、炉内における支配的な化学平衡を明らかにした。

Inherent safety advantages of the helium gas cooled reactors over other types of reactors depend importantly on the chemical stability of the actual helium coolant gas itself. Although helium being an inert gas does not react with fuel and components, chemical impurities which exist in the actual helium coolant can react with the surface of high-temperature materials such as the heat transfer tubes of the intermediate heat exchanger. The chemical effect of the impurities strongly influences to shorten the lifetime of the high-temperature materials. The dominant chemical reactions occurring in the core have not previously identified due to the complicated effects of not only high temperatures but also radioactivity during power operation of the helium gas cooled reactors. As such the methodology to control the high-temperature material lifetime has not been established because of the lack of knowledge and active control of the carbon activity and partial pressure of the oxygen which determine the creep fatigue of the high-temperature materials. The present study of the chemical equilibriums in the HTGR core is an initial effort to establish the lifetime extension methodology. The study examines the effects of high temperature and irradiation on the chemical equilibriums in the core by using an analytical code and basing on the chemical impurity data obtained in the HTTR operations.