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充填スクッテルダイト化合物PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$の圧力誘起磁気秩序

Pressure-induced magnetic order of filled skutterudite compound PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$

長壁 豊隆  ; 桑原 慶太郎*; 川名 大地; 岩佐 和晃*

Osakabe, Toyotaka; Kuwahara, Keitaro*; Kawana, Daichi; Iwasa, Kazuaki*

充填スクッテルダイト化合物PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$は、T$$_{A}$$=6.5Kで非磁性の相転移を示す。最近のNMR実験や理論的解釈から、この非磁性相の秩序パラメーターは$$Gamma$$$$_{1}$$タイプの反強16極子であると予測された。この非磁性相は、2.5GPa以上の圧力下で消失し、新しい絶縁体相が現れる。例えば、3.2GPaでは9K以下となる。われわれは、圧力誘起絶縁相の秩序パラメータを明らかにするため、JAEAの3号炉2Gビームポートに設置されたTAS-1分光器を用い、3GPa以上の圧力下で中性子回折実験を行った。われわれは、絶縁相中である3.2GPaにおいて、(1,0,0)逆格子点に明瞭な磁気ブラッグ反射を観測した。このピークは、q=(1,0,0)の反強磁性秩序に対応する。磁気モーメント[0,0,1]方向を向いており、Prイオンあたり約2.0$$mu_{rm B}$$であった。この結果は、圧力誘起絶縁体相が反強磁性相であり、また、秩序変数が、結晶格子が$$Delta$$L/L$$sim$$0.5縮む圧力により、反強16極子から磁気双極子にスイッチすることを示している。

Filled skutterudite compound PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$ shows the non-magnetic phase transition at T$$_{A}$$=6.5 K. Recent NMR measurements and theoretical works have predicted that the order parameter of the non-magnetic phase is the $$Gamma$$$$_{1}$$-type antiferro-quadropole. Under pressure above 2.5 GPa, the non-magnetic phase disappears and the new insulating phase appears, for example, below 9 K at 3.2 GPa. We have performed neutron diffraction experiments under pressure above 3 GPa using the triple-axis spectrometer TAS-1 installed at 2G beam port of JRR-3M in JAEA at Tokai in order to elucidate the order parameter of the pressure-induced insulating phase. We have successfully observed the distinct magnetic Bragg peak at (1,0,0) reciprocal lattice point at 3.2 GPa in the insulating phase. The peak corresponds to an antiferromagnetic long-range ordering of q = (1,0,0). The magnetic moments are 2.0 $$mu_{rm B}$$ /Pr ions, which are align along the [0,0,1] direction. The results indicate that the insulating phase corresponds to the antiferromagnetically orderd phase and the order parameter is switched from the non-magnetic antiferro-quadropole to the antiderro-magnetic dipole by the pressurization of the lattice contraction of $$Delta$$L/L$$sim$$0.5.

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