Intrinsic ferroelectric instability in Pb(InNb)O; Inelastic X-ray scattering in control of the B-site randomness

Pb(InNb)Oにおける本質的強誘電不安定性; Bサイトランダムネス制御下におけるX線非弾性散乱

大和田 謙二; 廣田 和馬*; 福田 竜生  ; 筒井 智嗣*; Baron, A.*; 水木 純一郎; 寺内 暉*; 大和 英弘*; 安田 直彦*

Owada, Kenji; Hirota, Kazuma*; Fukuda, Tatsuo; Tsutsui, Satoshi*; Baron, A.*; Mizuki, Junichiro; Terauchi, Hikaru*; Owa, Hidehiro*; Yasuda, Naohiko*

Pb(InNb)O(PIN)は、Bサイトのランダムネスの効果により反強誘電から強誘電リラクサーまで幅広い状態を取り得る。われわれは基底状態がBサイトランダムネスの影響で大きく変わることについての理由を探るべく、高分解能X線非弾性散乱を用いてBサイトランダムネスとフォノンの関係を調べた結果、反強誘電領域においても強い強誘電ソフトモードが存在することを明らかにし、次のようなストーリーを提案した。PINにおいては反強誘電不安定性と強誘電不安定性が共存しており、perfectly ordered PINの場合反強誘電不安定性が優勢となっている。そこに、Bサイトランダムネスが導入されると反強誘電不安定性が真っ先に抑制される。一方、強誘電不安定性はランダムネスの影響を受けにくいため、Bサイトランダムネスが導入されても強誘電不安定性は残り、そこで初めて強誘電性が顔を出す。しかし、Bサイトが完全無秩序の場合は長距離秩序には至らないため、ナノスケール強誘電領域にとどまりリラクサー状態が発現する。

Pb(InNb)O(PIN) varies among antiferroelectric (AFE), ferroelectric (FE) and relaxor states depending upon the perovskite B-site randomness. We studied the effects of this randomness on the dynamics of PIN by high resolution inelastic X-ray scattering using ordered PIN (AFE) and disordered PIN (relaxor) single crystals. We have found a clear softening of a transverse optic mode at the point in both the samples, indicating a robust and intrinsic ferroelectric instability regardless of the actual ground state. We interpret that AFE is stabilized only when In and Nb ions are spatially ordered enough to overwhelm the FE instability. As the B-site randomness becomes larger, AFE is suppressed and the FE ground state starts appearing. Ultimately, the randomness competes with the development of FE regions and blocks a long range FE order, which we believe yields polar nanoregions resulting in relaxor behaviors.