EXAFS及び量子化学計算による水溶液中でのネプツニウムの構造同定

Structural determination of neptunium species in aqueous solutions by EXAFS and quantum chemical calculations

池田 篤史  ; 矢板 毅; 岡本 芳浩  ; 塩飽 秀啓   ; 津島 悟*; Hennig, C.*

Ikeda, Atsushi; Yaita, Tsuyoshi; Okamoto, Yoshihiro; Shiwaku, Hideaki; Tsushima, Satoru*; Hennig, C.*

ネプツニウム(93Np)は、使用済核燃料の再処理、及び処理後に発生する放射性廃棄物の処理・処分において、考慮されるべき重要なアクチノイド元素の一つである。特に、ネプツニウムの溶液中における化学的特性の理解は、再処理プロセスの研究や廃棄物処分の評価等にとって重要である。しかしながら、溶液中でのネプツニウムの化学的知見、特に溶存化学種の錯体構造に関しては、現在でも不明な点が多い。本研究では、放射光を利用したX線吸収微細構造(XAFS)分光法、及び量子化学計算法を用いて、ネプツニウムの各種水溶液中での化学種を同定し、酸化数や溶液組成の変化による溶存化学種の構造変化についての検討を行った。

Neptunium (93Np) is one of the most problematic nuclides in the nuclear fuel reprocessing process and the following radioactive waste disposal. Proper understanding of the Np behavior in the reprocessing process or in the migration process on the geological disposal of radioactive wastes requires vast fundamental information about the chemical properties of Np in solutions. In the present study, Np solution samples with different oxidation states are electrochemically prepared in various aqueous solutions, and the complex structure of Np species in the sample solutions are determined by EXAFS spectroscopy, partly with the help of DFT calculations.