Calculation of the electronic structure of AmO and PrO for XANES analysis with redox property

AmOとPrOのX線吸収スペクトル解析と酸化還元に対する電子構造計算

鈴木 知史 ; 西 剛史; 中田 正美  ; 赤堀 光雄; 平田 勝 ; 加治 芳行  

Suzuki, Chikashi; Nishi, Tsuyoshi; Nakada, Masami; Akabori, Mitsuo; Hirata, Masaru; Kaji, Yoshiyuki

環境負荷低減等を目指して、使用済燃料における潜在的リスクの高いマイナーアクチノイド(MA)を核変換させる手法が検討されている。このMAの中でもアメリシウム(Am)は生成量が多く、高放射能を有しているため、既存のウラン・プルトニウム混合酸化物に添加してFBRあるいはADSで核転換を行う方式について、研究が進められている。混合酸化物中のAm原子価状態は酸素ポテンシャルや熱物性に強く影響されるため、Am原子周辺の電子状態を解明することは必要不可欠である。この一環としてAm酸化物のX線吸収端微細構造(XANES)について、スペクトルの解析を実施した。その結果から、Am L XANESはAm d成分の電子構造を反映していることがわかり、ピーク形成要因が明らかとなった。さらに、混合酸化物中のAmの酸化還元挙動を評価した結果、AmのHOMO(最高比占有軌道)レベルはUのHOMOレベルより低エネルギーのため、混合酸化物中でUからAmに電子が移行しやすい、つまり、Amが還元しやすくUが酸化されやすいことがわかった。また、PrのHOMOレベルはAmとほぼ同じエネルギーであり、PrがAmの模擬材料として適切であることが確認された。

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