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Transformation of selenium solid phase in the presence of iron under reducing conditions

還元雰囲気鉄共存系におけるセレン固相の変遷

土井 玲祐  ; 立川 博一*; 油井 三和

Doi, Reisuke; Tachikawa, Hirokazu*; Yui, Mikazu

地層処分模擬環境下でSe溶解度及びその溶解度制限固相について調査した。Se-79は処分環境下で陰イオンとして存在するためバリア材に対する吸着性が低く、高レベル放射性廃棄物処分の安全評価における重要核種の一つである。鉄のオーバーパックの腐食によりFe(II)が発生するため、Se(cr)より溶解度が低いFe-Se固相の生成が予期されている。ベントナイト平衡溶液中における実験とベントナイトが存在しない単純な系の実験を地層処分模擬環境下で行った。前者において液中Se濃度が約10$$^{-8}$$mol/dm$$^{3}$$になった。後者は溶解度制限固相を確認するためのもので、Se固相の変遷を加速するためにより高温度の80$$^{circ}$$Cで行った。液中Se濃度は時間とともに減少し、幾つかのSe固相を特定した。しかしながら、平衡は未確認である。当初はSe(cr)が支配的であったが、時間の経過とともにFe-Se固相(FeSe$$_{2}$$, FeSe)が生成し始めた。長期にわたっては、熱力学計算で安定な固相として示された地層処分環境下におけるSe溶解度制限固相のFeSe$$_{2}$$を実験的に確かめることができた。

Se solubility and its solubility-limiting solid phase were investigated in a simulated geological repository environment. Experiments in bentonite equilibrated waters and the simple condition experiment without bentonite were performed. With bentonite approximately 10$$^{-8}$$ mol/dm$$^{3}$$ Se concentration was obtained. The experiment without bentonite was conducted to confirm the solubility-limiting solid phase. This experiment was carried out at a higher temperature (80$$^{circ}$$C) to accelerate the solid transformation of Se. The Se concentration decreased with increasing time. Several Se solid phases were identified. Though Se(cr) was dominant at first, this solid phase gradually transformed with time and Fe-Se solids began to form. It is suggested that FeSe$$_{2}$$, which is the most thermodynamically stable phase, is likely to be the Se solubility-limiting solid phase under a geological repository environment in the long-term.

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分野:Nuclear Science & Technology

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