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Experimental study on the behavior of americium in pyrochemical process of spent nitride fuels

使用済窒化物燃料の乾式再処理におけるアメリシウムの挙動に関する試験研究

林 博和; 柴田 裕樹; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

Hayashi, Hirokazu; Shibata, Hiroki; Akabori, Mitsuo; Arai, Yasuo; Minato, Kazuo

原子力機構は窒化物燃料を用いた加速器駆動システムによる長寿命のマイナーアクチノイドの核変換に関する研究開発を行っている。使用済燃料の再処理では、崩壊熱及び高速中性子放出が大きな使用済燃料を取扱い、高濃縮の$$^{15}$$Nを回収する必要があるため、乾式再処理法が適していると考えられている。乾式再処理プロセスでは、溶融塩電解によって、プルトニウムとMAはLiCl-KCl共晶溶融塩中に溶解し、カドミウム陰極に選択的に回収される。われわれは溶融塩電解における電気化学的挙動や液体カドミウム陰極に回収されたアクチノイドの再窒化挙動を研究している。ここでは、窒化物燃料の乾式再処理プロセスにおけるアメリシウムの挙動研究に関する最近の成果を報告する。内容はAmを含んだLiCl-KCl共晶溶融塩試料における液体Cd電極又は固体金属電極反応測定から得られたAmの電気化学的挙動,窒化アメリシウム(AmN)の溶融塩電解挙動,液体Cd電極に回収したAmの再窒化挙動についてである。

R&D on the transmutation of long-lived minor actinides (MA) by the accelerator-driven system (ADS) using nitride fuels is underway at JAEA. In regard to reprocessing technology, pyrochemical process has several advantages in case of treating spent fuel with large decay heat and fast neutron emission, and recovering highly enriched $$^{15}$$N. In the pyrochemical reprocessing, plutonium and MA are dissolved in LiCl-KCl eutectic melts and selectively recovered into liquid cadmium (Cd) cathode by molten salt electrorefining. The electrochemical behavior in LiCl-KCl eutectic melts and the subsequent nitride formation behavior of plutonium and MA recovered in liquid Cd cathode are investigated. Electrochemical study of americium (Am) on electrolyses of AmN in LiCl-KCl eutectic melts and nitride formation of Am recovered in the liquid Cd cathode are presented. Electrochemical behavior of Am on anodic dissolution of AmN and recovery of Am into a liquid Cd cathode by electrolyses in LiCl-KCl eutectic melts was investigated by transient electrochemical techniques. Am was recovered as Am-Cd alloy in the liquid Cd cathode, in which AmCd$$_6$$ type phase was identified besides Cd phase. The recovered Am was converted to AmN by the nitridation-distillation combined method. These results suggest that the pyrochemical process developed for the nitride fuel cycle is applicable for the nitride fuels containing Am, which is to be used for the transmutation of MA.

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