Use of hetero N,O-donor ligands for selective actinide extraction; Complexation study of actinides and lanthanides with N-octyl-N-tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide (OcTolPTA)

アクチノイド一括抽出のためのN・O混合ドナー配位子の開発; アクチノイド及びランタノイドとN-octyl-N-tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide(OcTolPTA)との錯形成に関する研究

池田 篤史  ; 小林 徹 ; 塩飽 秀啓   ; 岡本 芳浩  ; 鈴木 伸一; 矢板 毅; Hennig, C.*

Ikeda, Atsushi; Kobayashi, Toru; Shiwaku, Hideaki; Okamoto, Yoshihiro; Suzuki, Shinichi; Yaita, Tsuyoshi; Hennig, C.*

われわれの研究グループが最近開発に成功したN・O混合ドナー配位子であるN-alkyl-N-phenyl-1,10-phenanthlorine-2-carboxamide(PTA)は、さまざまな価数のアクチノイドに対して選択的な配位能力を有しており、アクチノイド一括抽出工程に有効な配位子として期待されている。当該配位子の抽出・分離特性をさらに向上させるうえで、配位子と金属イオンがどのように錯形成しているかを理解しておくことが必要不可欠である。本研究では、PTA配位子の一つであるN-octyl-N-tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide(OcTolPTA)とアクチノイド及びランタノイドの錯形成反応を、紫外可視及びX線吸収分光法を用いて検討した。その結果、当該配位子のアクチノイドに対する配位能力(錯生成定数)は、ランタノイドに対してよりも大幅に大きいこと、また、溶存化学種は金属イオン:配位子が1:2の錯体であること等が明らかになった。

We have recently develop a new hereto N,O-donor extractant, N-alkyl-N-phenyl-1,10-phenanthlorine-2-carboxamide (PTA), for the lump separation of An from other fission products (FPs) containing lanthanides (Ln). These recent studies have suggested that this hetero-donor ligand possessing both hard O donor- and soft N donor atoms is very effective in the separation of several different An (i.e. U, Np, Pu, Am, and Cm) from Ln. Further development of this extractant, such as improving its separation efficiency, requires the basic understanding of its complexation properties with An and other metals. In the present study, the complexation of An and Ln with N-octyl-N-tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide (OcTolPTA) was studied by means of UV-visible and X-ray absorption spectroscopies. The results are discussed from the viewpoint of complexation behavior (i.e. formation constants) and complex structure.