Syntheses and properties of TPEN derivatives bearing hydrophobic side-chains as separating agent for minor actinides from high-level radioactive waste

疎水性側鎖を有するTPEN誘導体の合成と、高レベル廃液からのマイナーアクチノイド分離用試薬としての特性

稲葉 優介*; 喜田 達也*; 渡部 渉*; 森 敦紀*; 松村 達郎  ; 尾形 毅*; 竹下 健二*

Inaba, Yusuke*; Kida, Tatsuya*; Watanabe, Wataru*; Mori, Atsunori*; Matsumura, Tatsuro; Ogata, Takeshi*; Takeshita, Kenji*

分離変換技術において、ランタノイドとマイナーアクチノイド(MA)の分離は重要な課題となっている。TPENは、MA分離プロセス構築のための分離試薬として有力な候補となっているが、水への溶解性と容易にプロトネーションする特性が、実用を困難なものとしている。MA分離の実用プロセスは、高い酸性溶液で構成されることになるため、疎水性が高く酸耐性のある配位子の開発が必要とされている。われわれは、アルコキシ基,フッ化アルコキシ基等のさまざまな疎水性側鎖を有するTPEN誘導体の効率的な合成と、硝酸系水溶液におけるAm(III)のEu(III)からの溶媒抽出について報告する。合成したTPEN誘導体は、側鎖を有しないTPENと比べ、高い疎水性を有することが確認され、低pH条件においてEuからのAmの分離に高い性能を発揮した。

Separation of minor actinides (MAs) from lanthanides in high-level radioactive waste (HLW) becomes important in nuclear power generation. Although TPEN is a possible candidate for the practical separating agent for MAs from HLW, there still remains difficulties in high water solubility and easy protonation characteristics. The practical MA separation is conducted from a mixture of MAs and Ln(III) in a highly acidic aqueous solution, thereby a hydrophobic and acid tolerant chelating agent needs to be developed. We herein report efficient syntheses of TPEN derivatives bearing various hydrophobic side-chains, which are alkyloxy and fluorinated alkoxy groups, and solvent extraction of Am(III) from Eu(III) in nitric acid aqueous solution. Synthesized TPEN derivatives were hydrophobic and showed higher performance than unsubstituted TPEN for Am separation from Eu in extraction with water/organic solvents at low pH region.