Fast and real-time observation of hydrogen absorption kinetics for palladium nanoparticles

Pd微粒子の水素吸蔵ダイナミクスの高速実時間分割観測

松村 大樹   ; 岡島 由佳*; 西畑 保雄; 水木 純一郎

Matsumura, Daiju; Okajima, Yuka*; Nishihata, Yasuo; Mizuki, Junichiro

パラジウム微粒子の水素吸蔵反応に伴う動的な原子構造及び電子構造変化を、分散型光学系を有したX線吸収分光によって、「その場観測」かつ「実時間分割観測」を行った。水素吸蔵反応に伴って、パラジウム微粒子は10pmもの原子間距離の膨張を示した。原子間距離の膨張における水素分圧依存性を、50Hzの測定レートによって観測することに成功した。200kPaの水素分圧では、わずか50ms秒で、パラジウム微粒子の原子間距離の膨張が完了することが判明した。また、水素の吸蔵反応は強い水素分圧依存性を持っていることがわかった。速度論的解析を行った結果からは、水素分子のパラジウム微粒子表面における表面解離吸着反応が、反応律速となっていることが示された。

Dynamical structural change of Pd nanoparticles during hydrogen absorption was directly observed by X-ray absorption fine structure with dispersive optics. Hydrogen pressure dependence of the expansion of the interatomic distance in Pd nanoparticles was estimated by real-time-resolved observation with a rate of 50 Hz. It has been revealed that the Pd nanoparticles show strong hydrogen pressure dependence of the reaction rate. Determined reaction order implies that the surface dissociative adsorption process is the key issue for the hydrogen storage kinetics.