Effects of spin-orbit coupling and strong correlation on the paramagnetic insulating state in plutonium dioxides

二酸化プルトニウムにおけるスピン軌道相互作用と強相関の影響

中村 博樹  ; 町田 昌彦  ; 加藤 正人   

Nakamura, Hiroki; Machida, Masahiko; Kato, Masato

MOX燃料の主要成分である二酸化プルトニウムの第一原理計算による研究分野では、多くの場合、正しい電子状態が計算できないことが問題となっていた。本論文では適切な第一原理計算を行うと正しい電子状態が得られることを報告する。なお、問題解決に関しては強相関効果とスピン軌道相互作用の両方を考慮することが重要であり、その理論的根拠も十分である。この解決により、今後、二酸化プルトニウムの第一原理計算による物性評価の精度を大幅に向上させることが可能となり、シミュレーション研究の重要性がますます高まると期待できる。なお、本成果は原子力分野の核燃料研究開発における重要な成果である。

We perform first-principles calculations taking account of both relativistic and strong correlation effects on plutonium dioxides in order to numerically obtain its observed ground state, i.e., the paramagnetic insulating state and properly calculate the material properties. Generally, it is known for plutonium dioxides that the standard LDA calculations give metallic states and even LDA + considering the strong correlation on Pu -orbitals fails to attain the paramagnetic insulating state. In this paper, we clarify that inclusion of the spin-orbit coupling in addition to the strong correlation is responsible for the paramagnetic insulating state. Using the obtained paramagnetic insulating state, we calculate various material properties and claim that the proper state preparation is essential for quantitative evaluation of the material properties.