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LDA+$$U$$ study on plutonium dioxide with spin-orbit couplings

スピン軌道相互作用を考慮した二酸化プルトニウムのLDA+$$U$$法による研究

中村 博樹  ; 町田 昌彦  ; 加藤 正人   

Nakamura, Hiroki; Machida, Masahiko; Kato, Masato

MOX燃料の主要成分である二酸化プルトニウムは、第一原理計算による物性予測が失敗する典型例(実験事実としては絶縁体なのに計算では金属と予言してしまうこと)として知られており、本発表ではスピン軌道相互作用を考慮したLDA+$$U$$法による第一原理計算を行うことで正しい絶縁体状態が再現可能であることを報告する。なお、問題解決に関しては電子の強相関効果に加えて、相対論効果であるスピン軌道相互作用を考慮することが必須であるとわかった。ここで得られた知見により、二酸化プルトニウムの第一原理計算による物性評価の精度が向上し、核燃料開発におけるシミュレーション研究がより重要さを増すと期待できる。なお、本成果は原子力分野の核燃料研究開発における重要な成果である。

Plutonium dioxide is a main component of mixed oxide fuels. We perform first-principles density functional calculations on plutonium dioxides considering proper relativistic effects and strong correlations. Though this material is a paramagnetic insulator, standard calculations predict metallic states. The reason of this failure is often considered lack of strong correlations in LDA. However, even if strong correlation effects on plutonium $$f$$-orbital electrons are taken into account using the LDA+$$U$$ method, an insulating state cannot be obtained. In this paper, we point out that not only strong correlations but also spin-orbit couplings as relativistic effects are necessary to obtain paramagnetic insulating states. Based on this proper method, we calculate several physical properties of plutonium dioxide and compare them with other calculations and experiments. We also discuss the effects of oxygen deficiency on the electronic structures and thermal properties.

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