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The Mechanism of mediated electrochemical dissolution of semiconducting metal oxide particle

半導体金属酸化物粒子の調停された電気化学的溶解の機構

井上 明彦

Inoue, Akihiko

二酸化プルトニウム(PuO$$_{2}$$)の溶解は、環境とエネルギーの観点から、基本的に重要である。この研究では、硝酸(HNO$$_{3}$$)水溶液中での半導体PuO$$_{2}$$粒子の調停された電気化学的溶解の機構がこれまでに公表されてきた実験速度則に基づいて研究された。律速反応は固体の四価プルトニウムPu$$^{4+}$$(s)と酸化性Ce$$^{4+}$$イオンあるいは還元性U$$^{4+}$$イオンとの界面における電子移動反応であると、見いだされた。電子移動反応による、立方晶PuO$$_{2}$$格子の(110)面にある、[PuO$$_{4}$$]$$^{4-}$$クラスターのPu-O共有結合の破壊が溶解反応において決定的に重要である。[PuO$$_{4}$$]$$^{4-}$$クラスターのHOMO, LUMOの役割が、酸化溶解,還元溶解それぞれについて考察された。

The dissolution of plutonium dioxide (PuO$$_{2}$$) is of a fundamental importance from the point of view of energy as well as enviroment. In this work the mechanism of mediated electrochemical dissolution of semiconducting plutonium dioxide (PuO$$_{2}$$) particles in nitric acid (HNO$$_{3}$$) was studied on the basis of experimental kinetics published so far. It was found that the rate-controlling reaction is an interfacial electron transfer process between the solid tetravalent plutonium Pu$$^{4+}$$(s) and an aqueous metal ion such as reductive U$$^{4+}$$(aq) or oxidative Ce$$^{4+}$$(aq) ion. The rupture of covalent bond of Pu-O of the possible [PuO$$_{4}$$]$$^{4-}$$ cluster in the (110) plane of the cubic PuO$$_{2}$$ lattice by electron transfer is decisive for the dissolution process. The role of HOMO and LUMO of the [PuO$$_{4}$$]$$^{4-}$$ cluster is discussed with regards to the oxidative and reductive dissolution respectively.

使用言語

 :

English

掲載資料名

 :

Nanotech 2010, Vol.3

巻

 :

号

 :

ページ数

 :

p.576 - 578

発行年月

 :

2010/00

発表会議名

 :

TechConnect World 2010

開催年月

 :

2010/06

開催都市

 :

Anaheim

開催国

 :

U.S.A.

キーワード

 :

no keyword

特許データ

 :

PDF

 :


論文URL

 :

https://briefs.techconnect.org/papers/the-mechanism-of-mediated-electrochemical-dissolution-of-semiconducting-metal-oxide-particle/

研究データの公開先DOI

 :

使用施設

 :

広報プレスリリース

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