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Analysis of dispersion state of fillers in functionalized S-SBR/filler composites

機能性S-SBRラバー/充填剤系における充填剤の分散状態の解析

山口 大輔; 小泉 智; 湯浅 毅*; 曽根 卓男*; 冨永 哲雄*

Yamaguchi, Daisuke; Koizumi, Satoshi; Yuasa, Takeshi*; Sone, Takuo*; Tominaga, Tetsuo*

産業用タイヤの原料であるゴム/フィラー混合系は、可塑剤・架橋剤・酸化防止剤等のさまざまな添加剤を含む多成分系である。この系において粘弾性特性を大きく左右する因子がゴム中のフィラーの分散状態であり、その制御に大きな関心が寄せられている。フィラーの構造は直径数nmの一次凝集体から、その高次凝集体までの階層構造であり、構造制御のためにはミクロからマクロに至る幅広いスケールで観察を行う必要がある。また多成分系であることを反映して、系内にはフィラー凝集体の構造以外にもさまざまな成分の不均一構造が共存する。本研究では中性子及びX線による小角散乱(SANS/SAXS)法を併用して、階層構造観察を実施した。2種類のプローブを併用することでフィラーの凝集構造をその他の成分不均一の構造から分離し、解析することはより容易になる。本研究結果からゴムの末端基を改質することにより、フィラーの分散状態が向上することが明確に示された。

A comprehensive ultrasmall- and small-angle scattering analysis on the dispersion state of fillers in rubber/filler compounds is investigated. Recently, an effective size reduction of dispersible units of the fillers and consequential improvement of the property of the hysteresis loss was attained in the end functionalized S-SBR/filler system. Here S-SBR denotes solution polymerization styrene-butadiene rubber. To get more insight into the hierarchical structure of those systems, a complementary use of different contrasts between neutron and synchrotron X-ray was attempted. The different q-dependence of the scattering profiles taken by neutron and by X-ray suggested that two dominant structures exist in the system: one is the higher-order aggregations of the fillers and the other is the density fluctuations due to the vulcanization. By modification of the chain end of SBR with a functional group having the affinity for the fillers, the scattering signals originated from the vulcanization of SBR hardly changed, whereas those originated from the aggregation of the fillers distinctly changed. This tendency strongly supports the above scenario for the improvement of mechanical property of rubber/filler compounds.

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