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Fundamental study of the sulfide reprocessing process for oxide fuel, 1; Study on the Pu, MA and FP tracer-doped U$$_{3}$$O$$_{8}$$

硫化反応を用いる酸化物燃料再処理法の基礎研究,1; Pu, MA及びFP添加U$$_{3}$$O$$_{8}$$試料を用いた研究

桐島 陽*; 三頭 聰明*; 大西 貴士; 佐藤 修彰*

Kirishima, Akira*; Mitsugashira, Toshiaki*; Onishi, Takashi; Sato, Nobuaki*

新規使用済燃料再処理法として、核分裂生成物の選択的硫化反応に基づく革新的再処理法を開発した。本法は、FPとマイナーアクチニド(MA)を、CS$$_{2}$$ガスにより硫化後、希硝酸により溶解する一方、核燃料成分はUO$$_{2}$$及びPuO$$_{2}$$として固相の状態で回収するものである。本法の基礎研究として、U, Pu, Np, Am, Eu, Cs及びSrの硫化及び溶解し、各元素の挙動を調べた。その結果、各元素の溶解率の硫化温度依存性を明らかにし、相解析並びに溶解挙動に関する熱力学的検討により本挙動を合理的に説明できることを確認した。併せて、FP及びMAとU及びPuの分離に有望な硫化処理温度範囲が350$$^{circ}$$Cより450$$^{circ}$$Cであることを明らかにした。

A novel reprocessing process based on the selective sulfurization of fission products (FP) has been proposed, where FP and minor actinides (MA) are first sulfurized by CS$$_{2}$$ gas, and then, dissolved by a dilute nitric acid solution. Consequently, the fuel elements are recovered as UO$$_{2}$$ and PuO$$_{2}$$. As a basic research of this new concept, the sulfurization and dissolution behaviors of U, Pu, Np, Am, Eu, Cs and Sr were investigated in this paper using $$^{236}$$Pu, $$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am, $$^{152}$$Eu, $$^{137}$$Cs and $$^{85}$$Sr doped U$$_{3}$$O$$_{8}$$ sample by $$gamma$$ ray and $$alpha$$ spectrometries. The dependence of the dissolution ratio of each element on the sulfurization temperature was studied and reasonably explained by combining the information of the sulfide phase analysis and the chemical thermodynamics of the dissolution reaction. The sulfurization temperature ranging from 350 to 450 $$^{circ}$$C seems to be promising for the separation of FP and MA from U and Pu.

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