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XAFS study on americium dioxide, americium sesquioxide and uranium-americium mixed oxide solid solution

アメリシウム二酸化物,アメリシウム三二酸化物及びウラン・アメリシウム混合酸化物固溶体のXAFS研究

西 剛史; 中田 正美  ; 鈴木 知史 ; 柴田 裕樹 ; 岡本 芳浩  ; 赤堀 光雄; 平田 勝 

Nishi, Tsuyoshi; Nakada, Masami; Suzuki, Chikashi; Shibata, Hiroki; Okamoto, Yoshihiro; Akabori, Mitsuo; Hirata, Masaru

アメリシウム二酸化物(AmO$$_{2}$$),アメリシウム三二酸化物(Am$$_{2}$$O$$_{3}$$)及びウラン・アメリシウム混合酸化物固溶体(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$O$$_{2}$$)のXAFS測定,解析を行った。その結果、AmO$$_{2}$$及びAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のAm-L$$_{3}$$吸収端のEXAFSの結果はX線回折で得られる結晶構造のデータと良い一致を示すこと、AmO$$_{2}$$及びAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のAm-L$$_{3}$$のXANESでは、4eVのホワイトラインのシフトが出現することが明らかとなった。これはAm$$^{4+}$$とAm$$^{3+}$$の価数シフトに相当するものである。また、U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$O$$_{2}$$のAm-L$$_{3}$$のXANESはAm$$_{2}$$O$$_{3}$$とほぼ一致したものであることも明らかとなった。この結果はウラン・アメリシウム混合酸化物固溶体中のAmが3価であることを示している。

We performed XAFS studies of americium dioxide (AmO$$_{2}$$), americium sesquioxide (Am$$_{2}$$O$$_{3}$$) and uranium-americium mixed oxide (U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$O$$_{2}$$) solid solution. EXAFS results on the Am-L$$_{3}$$ absorption edge of AmO$$_{2}$$ and Am$$_{2}$$O$$_{3}$$ were in good agreement with crystallographic data obtained from XRD analysis. In the results of XANES spectra for AmO$$_{2}$$ and Am$$_{2}$$O$$_{3}$$, an energy shift of a white line peak was observed at 4 eV, which is consistent with the chemical shift between Am$$^{4+}$$ and Am$$^{3+}$$. The XANES result on the Am-L$$_{3}$$ absorption edge of U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$O$$_{2}$$ solid solution was almost in agreement with that of Am$$_{2}$$O$$_{3}$$. This result suggested that Am in the uranium-americium mixed oxide was in the trivalent state.

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