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(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2+x}$$原料粉の還元速度の評価

Evaluation of reduction rate on (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2+x}$$ raw powder

廣岡 瞬 ; 加藤 正人   ; 森本 恭一 ; 田村 哲也*

Hirooka, Shun; Kato, Masato; Morimoto, Kyoichi; Tamura, Tetsuya*

本研究では(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2+x}$$の原料粉を還元させたときの相状態や速度論について調べ、熱処理時のO/M変化を評価した。マイクロ波脱硝によって得られた30%Pu富化度,比表面積6.51m$$^{2}$$/g,平均粒径0.391$$mu$$mのMOX原料粉末を用いた。まず、O/M=2.00に調整した試料を空気中で等速度昇温して酸化させ、TG-DTAを用いて重量変化を測定した。次に、O/M=2.43及びO/M=2.28に調整した試料を、5%H$$_{2}$$/95%Ar雰囲気で等速度昇温して還元させ重量変化を測定した。還元においては速度論の解析のため4通りの昇温速度で還元し測定を行った。XRD測定結果から、O/M=2.43の試料はM$$_{3}$$O$$_{8}$$とM$$_{4}$$O$$_{9}$$で、O/M=2.28の試料はおもにM$$_{4}$$O$$_{9}$$であった。MO$$_{2}$$の酸化はMO$$_{2}$$$$rightarrow$$M$$_{4}$$O$$_{9}$$とM$$_{4}$$O$$_{9}$$$$rightarrow$$M$$_{4}$$O$$_{9}$$+M$$_{3}$$O$$_{8}$$の2回のステップで進んだが、MO2.43及びMO2.28の還元はどちらも1回のステップでO/M=2.00まで還元した。また、昇温速度によって反応が進行する温度が異なり、その結果を元に還元の速度論について調べた。

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