Sorption and diffusion of Ni in compacted montmorillonite; Effects of pH and salinity of porewater

圧縮モンモリロナイト中のNiの収着・拡散挙動; 間隙水pHと塩濃度の影響

舘 幸男  ; 四辻 健治; 陶山 忠宏; 中澤 俊之*; 下田 紗音子*; 久野 義夫*

Tachi, Yukio; Yotsuji, Kenji; Suyama, Tadahiro; Nakazawa, Toshiyuki*; Shimoda, Satoko*; Kuno, Yoshio*

放射性廃棄物地層処分の安全評価において重要となる人工バリア中の核種の収着・拡散挙動を把握・評価するため、圧縮モンモリロナイト中のNiの収着・拡散挙動に及ぼす環境条件影響を、実験とモデルの両面から調査した。密度800kg/mの圧縮モンモリロナイト中のNiの分配係数(Kd)と実効拡散係数(De)を、pH(6, 8)と塩濃度(0.05, 0.5M)の異なる4種類の条件下で取得した。KdはpHとともに大きく上昇し、塩濃度影響も明瞭に確認され、これらの傾向はバッチ法の結果と整合的であった。一方、Deは塩濃度とともに減少し、pHの影響は顕著ではなかった。これらの収着・拡散挙動は、イオン交換と表面錯体反応を考慮した収着モデル、狭隘間隙中の電気二重層を考慮した拡散モデルによって解釈された。収着・拡散モデルが、圧縮系での高収着性核種の収着・拡散挙動の予測評価に適用可能であることを示した。

Sorption and diffusion of radionuclides in compacted bentonite are key processes in the safe geological disposal. The effects of porewater pH and salinity on Ni sorption and diffusion in compacted montmorillonite were investigated by experimental and modeling approaches. Distribution coefficients (Kd) and effective diffusion coefficients (De) of Ni in montmorillonite compacted to dry density of 800 kg/m were measured under four conditions with different pH (6, 8) and salinities (0.05, 0.5 M NaCl). The Kd increased with increasing pH and with decreasing salinity of porewater, which are consistent with batch-derived Kd trends. The De values changed with porewater salinity, which are independent of pH. Sorption and diffusion behaviors were interpreted by coupling the thermodynamic sorption model, and the diffusion model based on EDL theory in narrow pores. The mechanistic model could be useful in predicting the sorption and diffusion of high sorbing species in compacted systems.